1. Angew:人工树叶 受植物树叶中的光子吸收、传导和反应过程的激发,本文作者采用微流控方法将luminescentsolar concentrator (LSC)和光催化材料相结合设计了人工树叶,该设备在直射光和折射光下均可以工作,可以将光集中并转化成窄波光束,选择性地催化光化学反应进行,该器件在室内和室外均可以高效工作,其效率远高于那些非敏化的太阳能电池器件。
A Leaf-Inspired Luminescent Solar Concentrator forEnergy-Efficient Continuous-Flow Photochemistry Angewandte ChemieInternational Edition DOI: 10.1002/anie.201611101
2. JACS:Al2O3-Dye光催化 本文中将Al2O3和多种有机染料复合,可以在O2气氛和可见光光照下催化苯甲醇氧化。在该反应体系中,苯甲醇与Al2O3表面的Bronsted酸位点络合后一方面可以降低苯甲醇的氧化电势,另一方面可以提生Al2O3的HOMO能级,有利于电子转移至染料分子,而后染料分子在光激发下将电子传递至表面吸附的O2进行活化,从而完成催化循环。
Al2O3 Surface Complexation for Photocatalytic Organic Transformations J. Am.Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b09934
3. JACS:PdCu结构效应影响CO2电还原选择性 在CO2电还原中,Cu基催化剂可以生产一些CxHy,但是除此之外还会有CO,H2,CH4的产生。对于CO2电还原的选择性,本文作者设计了不同结构的PdCu催化剂,包括均匀混合,不均匀混合以及相分离的几种催化剂。在这几种催化剂中PdCu均匀混合的纳米颗粒催化活性最好,但是对于C2产物的选择性最高的却是相分离的CuPd和Cu3Pd(>60%),通过对价带结构的表征发现,这种相分离的催化剂中其决定作用的是结构效应,而非电子效应。
Electroreduction of Carbon Dioxideto Hydrocarbons Using Bimetallic Cu–Pd Catalysts with Different Mixing Patterns J. Am.Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b10740
4. JACS:IrO2催化OER分子机理 在酸性条件下电解水OER反应中,IrO2是现有活性和稳定性最好的催化剂,但是至今人们对于其催化OER反应的的分子机理缺乏足够认识。本文作者就采用DFT理论计算揭示了水溶液中的OER反应过程。发现,1)在恒电压电解条件下OER的决速步受电位影响,2)热力学上有力的步骤不一定动力学有利,3)O2分子的析出是从与表面结合的双线太变为解离的三线态。OER的活性位点可能是IrO2表面含有未成对电子的O,因此试实验上活性最高的IrO2应该是那些含有大量不饱和配位的表面Ir的催化剂。
The Reaction Mechanism with FreeEnergy Barriers at Constant Potentials for the Oxygen Evolution Reaction at the IrO2 (110) Surface J. Am.Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b07557
5. JACS:原位电镜观察Cu/Cu2O界面 对于催化剂的结构/组成变化的表征,传统电镜只能观察到反应前和后的状态而无法了解这个过程是如何发生的。本文作者采用environmental scanning transmission electron microscope (ESTEM)观察了在O2气氛下Cu纳米颗粒变为Cu2O的过程,这一氧化过程一开始发生于Cu纳米颗粒由无序氧化到部分Cu2O成核而后再传导至整个纳米颗粒。这一过程中会形成Cu{111}//Cu2O{111}界面。这一结果对人们如何控制Cu基催化剂的氧化还原过程提供了指导。
Visualizing the Cu/Cu2O InterfaceTransition in Nanoparticles with Environmental Scanning Transmission ElectronMicroscopy J. Am.Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b08842
6. Nat. Chem.:光催化还原CO2制氨基酸 CO2的2e还原过程常常需要较高的活化条件,从而限制了其广泛应用,相较而言单电子自由基过程则提供了另一种可采用的策略。本文作者采用常见的有机光还原催化剂和多种有机胺试剂,在光催化下可以发生C-C偶联生成多种α-氨基酸产物。初步的实验证明该反应的发生是一个自由基过程。
Photoredox activation of carbon dioxide for amino acidsynthesis in continuous flow Nature Chemistry. doi:10.1038/nchem.2690
7. Nature Mat.:导电Cu-硫醇复合纳米线 结构诱导试剂在在MOF等纳米材料中被广泛使用,但是常见的结构基元之间常是单个金属原子或者有机分子,这限制了这些材料的导电性能。本文中作者以金刚烷硫醇为结构诱导剂合成了无机-有机复合Cu纳米线。该纳米线中含有3个刚性的Cu原子,可以作为最小的导电纳米材料。金刚烷之间的强范德华相互作用使得其中的结构基元以面对面形式拼接,并形成cis构型。该材料的导电性能类似于带状导电体,在其中掺杂后可以使其导电性提升3个数量级。 Hybrid metal–organic chalcogenidenanowires with electrically conductive inorganic core throughdiamondoid-directed assembly Nature Materials. doi:10.1038/nmat4823
8. JACS:种子生长法制备Au纳米材料 对尺寸较小的Au纳米颗粒进行热处理可以高产率(>85%)地得到不同形貌,长径比的Au纳米颗粒(纳米棒,双锥体,十面体),其最终形貌由种子品质所决定。此方法得到的Au纳米棒不需要添加Ag+。该方法中即便种子储存一定时间之后仍然可以得到特定形貌的Au纳米颗粒。此外,在种子上用Pd进行简单的修饰可以使得最终的纳米颗粒中得到保留。
High-Yield Seeded Growth of Monodisperse PentatwinnedGold Nanoparticles through Thermally Induced Seed Twinning J. Am.Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b12143
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