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纳米前沿最新集锦20170220

 360化学 2017-02-20

1.   ACSCent. Sci. :核壳包裹抑制锂电池支晶

锂电池具有更高的能量密度,但是循环使用过程中产生的支晶限制了其实际应用。Cui Yi课题组设计制备了在Li电极上包裹一层多孔的silica@poly(methyl methacrylate) (SiO2@PMMA) core–shell nanospheres,一方面可以抑制剂支晶的生长,同时由于其具有丰富的纳米孔道不会限制Li离子的流动。该策略可以大幅提高锂电池在充放电稳定性。

 


Core–Shell Nanoparticle Coating as an Interfacial Layer for Dendrite-Free Lithium MetalAnodes

ACS Cent. Sci., DOI: 10.1021/acscentsci.6b00389

 

2.   JACS:胺-甲醇高效储氢系统

在Ru催化剂的催化下,通过1,2-二胺类化合物与甲醇之间的脱氢偶联生成N-甲酰胺类或N,N-二甲胺类产物释放氢气。而产物则可以在氢气下加氢重新生成甲醇和二胺类化合物。H2释放过程类似于甲醇的湿法重整,但是却不会生成CO2和CO导致C源的流失,而是以甲酰胺的形式在产物中存在。该循环过程的H2储存/释放量高达6.6wt%,释氢和储氢反应的产率分别达90%和95%。

 


Efficient Reversible Hydrogen Carrier System Based on Amine Reformingof Methanol

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b11637

 

3.   JACS:无铅钙钛矿的设计

有机-无机杂化卤化物钙钛矿太阳能电池由于具有价格低廉和较高的光吸收和光电转换效率而被广泛关注,然而其较差的稳定性和Pb的毒性问题限制了其大规模应用。本文作者采用理论计算的方法考察了替代阳离子的策略对于钙钛矿进行性能改进。即,通过一个一价阳离子和一个三价阳离子替代两个二价Pd。作者发现了11种潜在的具有较好的稳定性、合适的禁带宽度、较高的载流子分离效率和较低的激发能量的组合。

 


Design of Lead-Free Inorganic Halide Perovskites for Solar Cells via Cation-Transmutation

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b09645

 

4.   JACS:表面金属有机配合物催化烯烃复分解

通过在无水无氧条件下将Mo-Si金属有机配合物(≡SiO?)MoO(CH2tBu)3 沉积在SiO2上得到结构确定的表面金属有机配合物,并且通过DRIFS、NMR、EXAFS等手段充分确定了其结构。其结构与工业上应用的MoO3/SiO2催化剂相似,并且具有超高的催化活性,25h的TON高达90000。

 


Well-Defined Molybdenum Oxo Alkyl Complex Supported on Silica by Surface OrganometallicChemistry: A Highly Active Olefin Metathesis Precatalyst

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b11220

 

5.   JACS:表面等离子共振限制ORR双氧水生成

通过电化学腐蚀取代用Pt4+将Ag纳米颗粒制备成中空的有限无界的Ag-Pt纳米合金,并且在资质的RDE/RRDE电极上考察表面等离子共振对于电化学反应过程的影响。作者发现,在该结构的纳米结构上,表面等离子共振所产生的热电子注入到Pt的空轨道上可以有效抑制ORR过程中双氧水的生成。而非具有相反作用的光热效应。

 


Edgeless Ag–Pt Bimetallic Nanocages: In Situ Monitor Plasmon-Induced Suppression ofHydrogen Peroxide Formation

J. Am. Chem. Soc.,DOI: 10.1021/jacs.6b09080

 

6.   JACS:三角Ag纳米片CO2电还原

在0.1M KHCO3中电还原CO2制CO反应中,相比于等尺寸的普通Ag纳米颗粒三角形Ag纳米片具有更高的电流密度,高达96.8%的的法拉第效率,61.7%的能量利用率和超高的稳定性,在96mV的过电势下即有CO生成。理论计算发现,在Ag纳米颗粒上的CO2电还原过程具有非常强的形貌依赖性,在三角形Ag纳米颗粒上,其边角位和Ag(100)面上对于决速步都具有更低的活化能。

 


Shape-Dependent Electrocatalytic Reduction of CO2 to CO on Triangular Silver Nanoplates

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b12103

 

7.   JACS:Pt/MOF光催化醇选择性氧化

该文章首次了报道MOF上单线态O2调控芳香醇类选择性氧化。将Pt纳米颗粒负载于PCN-224上,形成的复合结构在1atm O2光照条件下高选择性催化醇氧化生成醛。研究发现,光照条件下Pt纳米颗粒上的热电子会转移至MOF,MOF与Pt形成肖特基节,该结构可以形成单线态1O2,从而提高催化选择性。

 


Singlet Oxygen-Engaged Selective Photo-Oxidation over Pt Nanocrystals/Porphyrinic MOF:The Roles of Photothermal Effect and Pt Electronic State

J. Am. Chem. Soc., 2017, 139 (5),pp 2035–2044 DOI: 10.1021/jacs.6b12074

 

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