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张元济加盟商务印书馆后，在他的经营下，商务印书馆从一家普通的印刷厂逐步发展成为中国印刷出版业的龙头企业。1949年，张元济参加中国人民政治协商会议，后又当选为全国人民代表大会代表，任上海文史馆馆长，1959年因病逝世，享年92岁。
纵观张元济的一生，会发现他有着“不解书缘”———藏书、借书、购书、捐书、著书，不一而足。
藏书
张元济出生于海盐藏书世家。其十世祖张奇龄为明万历进士，曾在杭州主持虎林书院，人称大白先生。他曾在海盐南门外的居所设“大白居”以作读书之处。其九世祖张惟赤将“大白居”拓建，改名“涉园”，开始蓄意藏书。延绵数代，藏书日富。“涉园”成为名噪一时的以藏书、刻书、读书著称的一邑之胜，名播江浙。
张元济以“继承先世遗业”为志，对当时流散已尽的“涉园”藏书刻意寻访，多年间共搜集到原涉园藏书和刻书达一百零四种之多。另外他还收集嘉兴先哲遗书和海盐先哲遗书八百三十一种。
其实他的藏书远不止于此，只不过多不以个人名义罢了。
借书
这里的“借书”是指他建图书馆借书与他人的意思。张元济一生建图书馆竟达三次之多，恐为世间所仅见。
1897年张元济在北京时，曾与陈昭常等好友于北京琉璃厂开办通艺学堂，学堂设书报借阅处，取名图书馆。这一事件的重大意义在于它留下了中国最早使用“图书馆”名称的书面记录，当时制定的图书馆章程也被认为是目前国内有关免费公开借阅图书的最早记录。而清政府官方文件首次使用“图书馆”一词则迟至1902年（另据《上海地方志》提供资料，“图书馆”一词，最早出现在1896年上海《时务报》第六、七册连载的译自日文的《古巴岛述略》一文）。
张元济在商务印书馆时，从1906年起开始陆续收入大批古籍，建立了藏书室。1908年将藏书室命名为涵芬楼，1926年又扩充收藏建成东方图书馆，涵芬楼仍作为其善本书库单独设立。东方图书馆对公众开放，馆长由当时的商务编译所所长王云五兼任。
东方图书馆藏书最多时达四十六万三千余册。其中中文图书二十六万八千册；外文图书八万册；地方志两千多种、两万多册，在全国地方志总数中占到很大比例；还藏有五万多张照片、地图、图表和绘画。中文书中，善本古籍有近五万册，海内外孤本和珍本多达五百七十四种、五千余册。收藏之富在当时中国乃至亚洲都名列前茅。
1926年，梁启超曾致信张元济：“闻东方图书馆购取孟苹蒋氏密韵楼之藏，神往无已……其中倘有副本，而可以见让者，愿为北京图书馆求分一脔，则南北学者，胥渥嘉惠，宁非盛事。”身为国立京师图书馆馆长兼北京图书馆馆长的梁启超亦有所“求脔”。
东方图书馆从1926年起每天定时对外开放，1928年开办了图书馆讲习所。1929年设儿童图书馆。平均年接待读者三万六千人次。1932年“一·二八”事变，日军进犯淞沪，商务总厂及编译所、东方图书馆均被日军炸毁，除了事先存放在银行保险库中的五千册孤本珍本外，东方图书馆所有图书化为灰烬，成为我国文化史上一场重大浩劫。
1937年上海沦陷后，张元济鉴于“沪上迭遭兵燹，图书馆被毁者多”，私人藏书又因战乱而大量流失的现状，便与叶景葵等好友商议发起创办私立图书馆，后来又有许多上海文化界知名人士加入，因此图书馆取名“合众”，取“众擎易举”之意。其创办意见书上写道：“抗战以来，全国图书馆或呈停顿，或已分散，或罹劫难。私家藏书也多流亡，岂不大可惜哉！本馆创办于此时，即应负起保存固有文化之责任。”张元济、叶景葵、蒋抑卮、李拔可等人将各自所藏捐入，作为馆藏的基础。
合众图书馆于1941年落成，共收藏捐赠之书二十二万册。藏书之富、门类之多，如张元济所说：“其中名人稿本及名校精抄，不亚于‘东方’所藏。”
购书
张元济寻常购书无从尽述，只将最重要的事情略记如下。
1907年，缪荃孙任江南图书馆馆长，张元济曾向缪荃孙建议公立图书馆宜收集善本，以杜外流。
1913年，当他得知北京发现的八册《永乐大典》中有三册为外人购去时，急电北京友人，竭力设法截留。
1937年，抗日战争爆发后，他在上海协助郑振铎等组织“文献保存同志会”，以抢救古籍。郑振铎先生是我国现代著名学者、藏书家和出版家。继上海之后，东南数省相继沦陷，江浙皖以及上海藏书家所藏珍本图籍纷纷散入上海旧书肆，日寇、汉奸争相攫取，恐将流落海外。郑振铎感叹道：“这些兵燹之余的古籍如果全部落在美国人和手里去，将来总有一天，研究中国古学的人也要到外国去留学。”郑振铎于是与暨南大学校长何炳松、光华大学校长张咏霓、收藏家张凤举以及张元济等5人联名向重庆当局发电报，要求拨款抢救民族文献，并于此开始以文献保存同志会名义为国家收书。张元济负责鉴定宋、元善本。江南著名藏书家常熟瞿氏铁琴铜剑楼、赵氏旧山楼等所藏图书，凡有散出的大都收归，计珍本图籍三千八百余种，约一万八千余册，其中宋、元刊本三百余种。其中的《脉望馆抄校本古今杂剧》被认定为国宝级珍籍。
更为著名的莫过于皕宋楼藏书的出售事件了。湖州著名藏书家陆心源去世，其手创皕宋楼传至其子陆树藩手中。陆树藩经营蚕丝生意失败，欲将皕宋楼藏书出售。张元济与陆家世交，当他听到消息后，亲往湖州，嘱陆树藩不要售与外人，并自凑六万元欲购之。商务印书馆创始人夏瑞芳先生亦表示愿以八万元收购。但这些终于不敌日本岩崎氏之财力。陆树藩最终还是将皕宋楼藏书出售给了，成了中国文化史上令人痛心疾首的一大憾事。
但张元济等人的奔走并没有完全白费，至少促使社会有识之士对文化财富的流失现象给予关注。尔后杭州八千卷楼藏书被端方、缪荃孙从手中赎回，成功收归江南图书馆就是一例。
捐书
1939年，张元济将收藏的嘉兴府先哲遗著四百七十六部一千八百二十二册、海盐先哲遗著三百五十五部一千一百一十五册、张氏先世著述和刊印评校收藏之书一百零四部、八百五十六册及石墨图卷等全部捐赠给自己参与创办的合众图书馆。
1951年，张元济提议并经商务印书馆董事会通过，将涵芬楼烬余的《永乐大典》二十一册捐献给国家。其余善本全部由文化部收购，转归北京图书馆收藏。
1953年，张元济将合众图书馆捐献给上海市人民政府，更名为“上海历史文献图书馆”，后并入上海图书馆。
著书
张元济精于目录、版本和校勘之学，他主编影印了《四部丛刊》、《百衲本二十四史》、《续古逸丛书》等，所写题跋细密翔实，有不少独到的见解。他先后出版了《校史随笔》、《涉园序跋集录》、《宝礼堂宋本书录》、《涵芬楼烬余书录》以及《张元济诗文》、《张元济日记》、《张元济书札》、《张元济傅增湘论书尺牍》等。
张元济于1959年去世。1987年，他的家乡海盐建起了以他名字命名的公共图书馆——张元济图书馆。1999年，又建“涵芬图书馆”。在他身后，他的“不解书缘”依然延续。
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