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还记得石墨烯“魔角”吗?最新谱学实验来了

 miaowsu 2019-08-15

原文作者:Mathias S. Scheurer

当两片石墨烯以特定角度堆叠到一起时就会出现一些类似高温超导体的神奇特性。最新的谱学实验有助于我们深入理解这一现象。

将两套网格叠在一起并旋转一个角度就能产生称为莫尔条纹(moiré fringes)的干涉图案。在过去几年中,科学家们已经开始通过旋转单原子厚度的材料(如碳原子构成的二维蜂窝状晶格,也就是石墨烯)在原子尺度上实现和设计莫尔条纹。在2018年的两篇工作中,研究人员发现当两片石墨烯之间的转角达到约1°时,整个系统的物理性质会发生急剧的变化【1,2】,变得类似于高温超导体。为了探索这些神奇现象背后的微观物理,四个团队(Kerelsky等人【3】、Xie等人【4】和Jiang等人在《自然》发表的论文以及Choi等人【6】在arXiv预印本服务器的论文)进行了关于双层转角石墨烯的谱学测量。

单层石墨烯的许多性质都可以用自由电子的物理图像来定性地理解,在这个物理图像中电子之间的排斥作用被忽略掉了。例如,单层石墨烯中电子能量和动量的色散关系可以很好地近似为不依赖于周围电子的密度。

“魔角”双层石墨烯【7】的情况则截然不同(最大魔角大概为1°)在这种情况下,电子会占据平带(平带也就是很平的能带)由于这些平带的带宽很小,电子之间的相互作用不能再当做微扰来处理,这时候系统的物理性质就会强烈依赖于电子密度。这种强相互作用甚至会引起单层石墨烯中没有的物相【1,2】:在特定的电子密度下,虽然在自由电子物理图像中系统应该是金属,但是实际系统表现为绝缘体;并且,就像高温超导体一样,这时候增加或减少电子密度会减小电阻并出现超导(电阻为零)

以上这些现象都是基于电导率的测量【1,2】,它们清楚地表明了强相互作用下会出现绝缘相和超导相。 然而,这些物相的微观性质仍然不够清楚,急需其他互补的实验测量。本文要讨论的这四篇论文正好填补了这个空缺,他们首次测量了魔角双层石墨烯体系的原子尺度结构和电子能量分布

这些课题组使用扫描隧道显微镜(scanning tunneling microscopy,STM)的技术进行测量。在这项技术中,研究人员利用一个导电尖端探头扫描并测量样品(图1a)如果尖端上加上正的偏压,电子会从尖端隧传到样品上,反之亦然测量到的电流随尖端位置的变化就可以用来描述样品的结构。电流关于电压的导数变化则表征了样品上局部的电子密度(在给定能量下电子可以占据的量子态数量,图1b)

图一 | 双层转角石墨烯的谱学表征。a,四篇论文【3-6】同时采用扫描隧道显微镜(STM)技术测量双层石墨烯样品。这种材料由两层碳原子堆叠而成,两层蜂窝状碳原子晶格不完全对齐。b,尖端和样品中的电子态分别被填充到特定的能量。在外加的电压(未示出)下,这两个能量的差值可以调控并导致电子在尖端和样品之间发生“隧穿”。这种电子隧穿现象会产生可测量的电流信号。尖端中的电子态密度可以近似认为与能量无关,此时电流关于偏压的变化(dI/dV)正比于样品中的电子态密度。

采用这项技术,实验团队直接观测到了双层转角石墨烯中的莫尔条纹。他们可以通过观察沿不同方向条纹之间的间距变化来定量测量系统中的应变。该方法还揭示了由两片石墨烯的层间相互作用所造成的碳原子在空间不同位置的位移。这些细节对于精确理解电子能带结构至关重要,是我们建立该体系物理模型(包括绝缘相和超导相)过程中必不可少的第一步。

此外,这几个实验团队还发现电子态密度取决于平带的电子占据数。该结果直接说明了该系统中电子关联作用的重要性。特别是,研究人员发现当平带电子填充数对应于之前报导的绝缘相时【2】,低能态的电子态密度就会减少。这一发现确立了局域电子性质与输运信号之间的直接联系。

在这里我们需要强调一个事实,这四个组的实验数据有三个主要的差别。首先,在平带全填满或者全空的情况下,Jiang等人只在态密度谱中发现一个峰,而其他团队看到两个峰。根据双层转角石墨烯的常用理论模型应该会有两个峰。造成这种差异的原因尚不清楚。一种可能的解释是,态密度在转角接近魔角时对样品制备过程高度敏感,一点点扰动可能就会造成电子态密度的改变。

其次,在获得两个峰的三组实验中,Xie等人发现当平带被部分填充时,电子关联效应最显著。他们不仅发现对应部分占据态的峰形成了类似带隙的特征(Kerelsky和Choi的工作中也发现了类似的现象),而且他们还发现第二个峰变化很大。这一观察结果清楚地表明了该系统是强关联系统。

最后,根据不同的工作,双层系统当中旋转对称性破缺在以下电子密度时最为突出:绝缘相对应的电子密度【3】; 电中性点附近的电子密度,也即平带半填满【6】; 任何让平带部分占据的电子密度【5】。这种增强的对称性破缺很可能是来源于电子,因为其破缺程度取决于系统中的电子密度。

然而,我们尚不清楚这究竟是不是因为系统对于电子旋转对称性破缺的敏感性(susceptibility)非常高,然后由于系统中存在破坏旋转对称性的微弱应变而使得电子旋转对称性破缺变得显著;或者这种对称性破缺其实是系统的本征性质,与应变无关。

总之,这四篇论文表明,对于魔角双层石墨烯的STM测量有助于我们深入理解对称性破缺和电子关联的局部效应。虽然实验结果为可能的理论模型提供了一些制约和指导,但是对于未来的STM研究还存在许多开放性问题:比如,不同课题组的实验结果之间为什么会存在差异?观察到的哪些实验现象是双层转角石墨烯的本征性质,这些性质中哪些对于外界扰动更加鲁棒,哪些更加容易受到环境和样品质量的影响?

另外,如果能在比当前研究更低的温度下进行STM实验,我们也许可以揭示超导相的性质及其与绝缘相的关系,并且有望阐明转角石墨烯体系与高温超导体系的相似性和差异性。从长远来看,准粒子干涉(quasiparticle-interference)测量,也即将STM用于探测杂质周围的电子干扰效应,可能会补充更多有益的信息。

未来,我们希望会有更多在相关的转角多层系统上进行的STM测量,例如今年年初开始崭露头角的双层转角双层石墨烯(twisted double-bilayer graphene)【8-10】。我们有充分的理由相信这个年轻而快节奏的研究领域会给我们带来不间断的惊喜,并且谱学测量技术将会在其中继续发挥关键性的作用。石墨烯以及其他相关材料的转角多层系统具有简单的化学性质和高度可调的灵活度(比如电子密度),这些系统因此很有希望成为强关联物理理论的通用测试平台。让我们拭目以待!

参考文献:

1. Cao, Y. et al. Nature 556, 43–50 (2018).

2. Cao, Y. et al. Nature 556, 80–84 (2018).

3. Kerelsky, A. et al. Nature 572, 95–100 (2019).

4. Xie, Y. et al. Nature 572, 101–105 (2019).

5. Jiang, Y. et al. Nature https:///10.1038/s41586-019-1460-4 (2019).

6. Choi, Y. et al. Preprint at https:///abs/1901.02997 (2019).

7. Bistritzer, R. & MacDonald, A. H. Proc. Natl Acad. Sci.USA108, 12233–12237 (2011).

8. Shen, C. et al. Preprint at https:///abs/1903.06952 (2019).

9.Liu, X. et al. Preprint at https:///abs/1903.08130 (2019).

10.Cao, Y. et al. Preprint at https:///abs/1903.08596 (2019).

原文以Spectroscopy of graphene with a magic twist为标题

发布在2019年7月31日《自然》新闻与观点上

Nature|doi:10.1038//d41586-019-02285-1

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