铝/铜薄管搅拌摩擦焊接中金属间化合物形成机制研究

0 前言

铜在现代工业中的用途非常广泛，使用量仅次于钢和铝。由于其价格较为昂贵，近年来使用导热导电性能同样出色、密度更低、价格更便宜的铝替代铜的理念快速发展。在实际应用中，由于纯铝结构不能满足原本铜结构的性能需求，所以铝/铜复合结构成为较为理想的替代方案。

目前，铝/铜连接的主要技术为钎焊、弧焊、激光焊、搅拌摩擦焊等。由于铜和铝在熔点（铜为1083℃，铝为660℃）与高温性能上存在巨大差异，焊接过程中容易出现裂纹与空洞等缺陷。铜与铝的金属间化合物在200℃以上即可形成，若焊接过程中未很好地调控热输入速率与热输入量，铝/铜界面处会形成大块较厚的金属间化合物。硬脆的铝/铜金属间化合物通常被认为会大幅降低连接强度。陈海川等人[1]通过晶体学计算发现，在Al2Cu、Al4Cu9、AlCu等常见的铝/铜金属间化合物中，AlCu的脆性最高。

搅拌摩擦焊热输入量可控、且能通过剧烈机械混合实现材料间的高性能连接，所以常被应用于异种金属的连接[2]。薛鹏等人[3]在铝合金/铜搅拌摩擦焊过程中发现，若铝/铜界面处的金属间化合物厚度低于2.5 μm，其可在冶金结合作用下连接铜与铝合金基体，从而实现较好的界面结合；而金属间化合物厚度高于2.5 μm时，接头强度出现大幅下降，断裂发生于金属间化合物内部。此外，铝/铜在搅拌摩擦焊中形成的金属间化合物种类繁多、形貌复杂[4]，除了最常见的条带状金属间化合物之外，还有块状、颗粒状、片状等。接头处过多的金属间化合物会导致脆性断裂，直接降低接头性能。关于这些金属间化合物的形成机理还未完全明确。

铜制散热管在空调、电脑等家用电器中应用较多，铝/铜薄管的连接研究具有很高的应用价值。目前只有少数研究者开发了适用于圆管的搅拌摩擦焊系统[5]。本文旨在解决铝与铜薄壁圆管的搅拌摩擦焊连接并获得高强度接头。同时，研究焊接过程中金属间化合物的结构特征及其形成机理。

1 试验材料与方法

1.1 试验材料

试验用铝合金管材料为3003铝合金，其主要化学成分如表1所示。铜管成分为商业纯铜。铝合金管和铜管外径均为19 mm，其壁厚分别为1.5 mm和1 mm。焊接用搅拌头采用H13钢制成，轴肩直径6 mm，轴肩上设计有10°的内凹角度。搅拌针为直径2 mm的圆柱，长0.7 mm。

表1 3003铝合金的主要化学成分
Table 1 Main composition of 3003 Al alloy %

w（Mn）1.0～1.5 w（Fe）＜0.7 w（Si）＜0.6 w（Cu）0.05～0.2 w（Zn）＜0.1 w（Al）其余

1.2 薄壁圆管焊接系统与工艺流程

圆管焊接系统由数控铣床改装而成，如图1所示。焊接开始时首先将铝管与铜管使用中心转轴穿插固定并在端口接合，通过中心转轴的匀速转动带动铝管与铜管旋转。此时，启动搅拌头以较快转速自转，并缓慢压入铝/铜管的接合面中，在中心转轴完成一周的运转后焊接结束。为了使匙孔不落在铝/铜界面位置，将搅拌头继续沿y轴反方向（偏移方向1）移动10 mm后停转。焊接过程中，中心转轴的总转动角度为400°，即在完成一整圈（360°）焊接后搅拌头继续转动了40°，与开始焊接区域重合。这是因为刚开始焊接时热量积累较少、焊接温度较低，容易出现因材料流动与混合不足导致的缺陷，因此搅拌头在最后重新走过刚开始焊接的40°区域。在焊接过程中，使用FLIR红外测温仪监测搅拌针附近的峰值温度。

1.3.1 小鼠LLC细胞培养及肺癌移植瘤模型建立 收集对数生长期LLC细胞，制成1×106个/mL的单细胞悬液；0.2 mL/只，皮下注射入30只C57/BL6小鼠左侧腋下，观察、记录LLC小鼠生长及成瘤情况。

图1 薄壁圆管焊接系统
Fig.1 Thin-wall pipe welding system

本研究采用的主要焊接参数如表2所示。设定中心轴转速为2 r/min；搅拌头顺时针旋转，即相当于将铜管置于顺时针方向，转速2 400 r/min；搅拌头下压深度1.45 mm。为了提升焊接热输入量并促进材料向焊接方向流动，将搅拌头沿偏移方向2（即x方向）预先设定1.5 mm的偏移量（类似倾转角）。同时，将搅拌头沿偏移方向1（即y方向，偏铝管一侧）预先设定1.3 mm的偏移量。

1.3 力学性能测试与组织结构表征

使用Zwick020对圆管接头进行拉伸测试，拉伸速率为1 mm/min。接头的圆管根据焊接过程的先后顺序可分为四个区域（根据圆管转动角度区分）：前段（40°～130°）、中段（130°～220°）、后段（220°～360°）与重叠段（360°～400°），如图 2a所示。在前、中、后段的焊缝处均垂直于焊缝切取金相样，磨抛并使用20%NaOH溶液腐蚀后，使用Leica DM4000金相显微镜（OM）表征接头宏观组织结构，并进一步使用Sirion 200扫描电子显微镜（SEM）表征界面微观组织结构与金属间化合物结构形貌。

夜晚，甲洛洛躺在床上，想着今天小阿布的举动，心里依然甜滋滋的：是阿爸给的糖还专门为我这个爷爷留着。嘿嘿，还说不定老了这个孩子还真养我呢！哎！小阿布说什么，什么阿爸让我吃完了才准出门，还不许告诉任何人家里有糖？

表2 焊接工艺参数
Table 2 Welding parameters

下压深度/mm 1.45圆管转速ω/r·min-1 2搅拌头转速ω/r·min-1 2 400方向1偏移量/mm 1.3方向2偏移量/mm 1.5

图2 焊缝区域划分及外观
Fig.2 Schematic of zones around pipe welding seam and surface

为了表征界面处金属间化合物及其种类，切取一段焊缝，磨抛后使用X射线衍射（XRD，Shimadzu XRD-6000）表征焊缝中金属间化合物相。使用纳米压痕测试进一步表征接头界面中的金属间化合物种类。使用Berkovich型压头，最大压力5000μN，加载时间与卸载时间均为5 s，停留时间2 s。

2 试验结果与分析

2.1 焊接过程温度演化与抗拉强度

焊接过程中环焊缝温度演化与抗拉强度变化规律如图3所示。

图3 焊接过程中温度演化与抗拉强度变化规律
Fig.3 Average temperature of four zones around pipe and tensile test result of pipe joint

图3a为环焊缝四段位置的平均温度与温度区间。可以看出，随着焊接的进行，从前段到后段焊接温度持续上升，这主要是因为焊接过程中空气散热速率较低，使热量不断积累。当焊接由后段进行到重叠段时，由于原有焊缝厚度减小导致热输入量不足，焊接温度下降。根据铝铜相图显示，铝-铜的金属间化合物（如Al2Cu、Al4Cu9）在约200℃即可形成，因此在焊接过程中伴随着剧烈的物料混合必然会在界面附近产生金属间化合物。焊后的焊缝外观见图2b、2c，焊接路径上与最后搅拌头停止拔出位置均无明显缺陷，仅有少量飞边与边缘材料堆积。

管接头的拉伸测试结果如图3b所示。拉伸力达到8883N，伸长量超过1 mm。若除以连接面积（1 mm×19mm×π=59.69mm2），接头连接强度达到148.8MPa，为铝合金母材强度的75%，焊接效率优异。

2.2 铝/铜焊缝金属间化合物表征

界面质量较好、热输入平稳的后段焊缝的横截面宏观表征如图4a所示，在搅拌针旋转区域2 mm范围内有明显的铝/铜剧烈混合区。在铝/铜界面与搅拌混合区共发现5种不同形貌的金属间化合物，主要分为铝/铜微观界面上的金属间化合物（A/B型）与搅拌混合区中的金属间化合物（C/D/E型），分别如图 4b～4f所示。

图4 铝/铜横截面宏观形貌以及A/B/C/D/E型金属间化合物扫描电镜表征
Fig.4 Macrostructure of cross-section and SEM results of IMCs type A/B/C/D/E

A/B型金属间化合物出现于靠铜基体一侧或较大块铜颗粒与铝的界面处。A型（见图4b）为铝/铜界面处厚度均匀（约1 μm）的薄层金属间化合物，通常分为两层。一般而言，金属间化合物是异种金属间冶金结合的基础，薛鹏等人[3]在铝/铜界面处发现了类似双层结构，两层金属间化合物分别为Al2Cu和Al4Cu9。他们认为厚度低于2.5 μm的铝/铜金属间化合物能提升金属间的冶金结合，同时不至于形成界面脆性断裂，是较为理想的金属间化合物厚度。同样分布于铝/铜界面处的B型金属间化合物则形状不规则，不如A型金属间化合物平滑，呈多层结构并从铝/铜界面一直延伸至铜基体内部，厚度约为3～10 μm。

C/D两种金属间化合物分布于搅拌混合区内部。由于铜的硬度与软化温度均高于铝，焊接过程中剪切作用下在混合区中主要呈长条型层状分布。C型（见图4d）金属间化合物形成于层片状的铜与铝基体之间，在混合区中广泛分布。此外，混合区中也分布着少量被剥落的大块铜颗粒。D型（见图4e）金属间化合物为分布于铜颗粒与铝基体界面附近的微型条带状结构（长度约为5～10 μm）。根据衬度判断，其从铜颗粒内部到铝/铜界面处可分为多层结构，每层的厚度与A型金属间化合物（0.5～1 μm）类似。

与前4种金属间化合物不同，E型（见图4f）金属间化合物呈微型颗粒（直径小于1 μm）分布于接头靠铝基体处，其主要成分为富铝的Al2Cu。Hsu等人[6]认为，这种弥散分布的纳米尺度Al2Cu颗粒能够作为增强相提升铝基体的性能，从而提升接头强度。

工作记忆最早由Baddeley提出，指在认知任务中暂时保持与操作信息的能力，与人类的学习、推理、创造力等高级认知活动密切相关，是双相障碍患者执行功能领域中最常受损的成分，受到研究者的广泛关注，常用WCST等进行测评[22]。Cullen等[23]对双相障碍稳定期患者中执行功能损害发生率进行Meta分析，结果显示以数字广度测验得分为评价方法的注意/工作记忆损害发生率最高可达到51.9%。

为了更准确地确认焊缝中的金属间化合物相，选取图2c矩形框出区域进行X射线衍射（XRD）测试，测试结果如图5所示。经过标定，焊缝中主要存在的金属间化合物为Al2Cu和Al4Cu9，其中Al2Cu含量更多。其他可能存在的金属间化合物因含量过低，需要使用更精确的表征手段来确认。

如果v是8-点,由(c)得,对于所有的i=1,2,…,8有c(v)=10, f3(v)≤5, d(vi)≥2。由引理3知,v至多相邻两个2-点。

图5 焊缝区域X射线衍射测试结果
Fig.5 XRD result at weld seam surface

在铝/铜混合区中选择金属间化合物分布的6个区域进行纳米压痕测试，测试结果如图6b所示。6个测试点在相同载荷下的位移明显不同，表明其对应位置硬度与弹性模量不同。经计算，6个测试点对应金属间化合物的弹性模量分为5.5 GPa、8 GPa与12 GPa三类。与Braunovic等人[7]的测试结果比对可知，这三种金属间化合物分别对应Al2Cu、Al4Cu9与AlCu，由此可确定本研究中Al/Cu焊缝中除了Al2Cu和Al4Cu9外，还存在少量AlCu。AlCu中铝与铜的含量比介于Al2Cu与Al4Cu9之间，因此极有可能是图4e这种典型的较厚多层金属间化合物的中间层。由于AlCu是铝铜金属间化合物中最硬脆的相，铝/铜界面中较厚金属间化合物中夹杂的AlCu是接头容易脆断的主要原因之一。

2.3 铝/铜界面金属间化合物形成机制研究

如2.1节所述，焊接过程的界面温度（>200℃）为形成金属间化合物提供了必要条件，同时，焊接过程剧烈的搅拌与搅拌针剪切使铝/铜得到了充分混合。在此将讨论2.2节中提出的5种金属间化合物的不同形成机理。

图6 纳米压痕测试点及测试结果
Fig.6 Nanoindentation spots and test result

搅拌头在铝/铜界面处移动的放大示意如图7所示。由于其在铝一侧偏置，且搅拌针完全在铝基体中运动，因此焊接过程中铝的软化效果与流动能力更好。剧烈塑性变形的铝对另一侧的铜产生了很强的剪切力。在搅拌针切线位置的铜（位置1）主要受剪切力作用；而在搅拌针运动方向前段的2处位置，铜与铝不仅受到剪切力作用，也受到前进的搅拌头轴肩的向前压力作用。在位置1，铝/铜界面处在剪切力与焊接热作用下形成一层较薄的界面金属间化合物（A型），随着搅拌头扫过，这层与剪切方向平行的金属间化合物保留在界面处（见图8）。随着剪切的进行，界面处最表层的铜被部分剥离开并形成层片结构，而在剥离位置形成新鲜裸露的铜表面。金属间化合物同时在层片结构与裸露铜表面上形成，产生了B型多层金属间化合物（见图8）。上述过程在焊接进行过程中不断循环重复，从而在靠近铜一侧的界面处形成了A、B型金属间化合物。

本文纳入的10篇文献均为随机对照试验，同质性较好，未存在明显异质性，Meta分析结果能为临床提供一定的循证医学依据。但本研究亦存在一定的局限性：①检索相关文献资料，仍然不能避免遗漏文献的可能。另外，基于语种限制，仅检索了中文和英文文献资料，未收集其它语种文献，这是一个缺憾。②在本研究所纳入的10篇文献中，只有1篇文献为高质量文献，其余9篇文献Jadad评分均为3分，文献质量略差，在一定程度上影响了本研究的可靠性。③部分结局指标（如乏力）研究数量较少，源于样本量较少。

图7 铝/铜界面处剪切力与搅拌头前压力示意
Fig.7 Schematic of shear force and pressure around Al/Cu interface

图8 5种铝/铜金属间化合物的形成机制示意
Fig.8 Schematic of formation mechanisms of five Al/Cu IMCs

在位置2，铝/铜界面位于搅拌头前进位置前方，除了因为剪切作用在铜基体附近形成A、B型金属间化合物外，铝/铜的相互作用因受到搅拌头轴肩下压力与前进推力而被促进，铝/铜金属间化合物的形成速度也被加快。此时在剪切力作用下有更多片状铜块被完全从铜基体上剥离，并跟随铝基体在搅拌区域流动，形成了宏观混合区域（见图4a）。当铝基体塑性变形产生的剪切力较大时，剥离的铜以多层薄片状进入混合区中，并与铝基体形成C型金属间化合物；而当剪切力较小时，铜以块状被剥离，形成D型金属间化合物。一部分铜片在剧烈搅拌中被打碎为颗粒状，进入铝基体后形成了E型的颗粒增强型金属间化合物，通常为铝含量较高的Al2Cu。

3 结论

本研究使用搅拌摩擦焊技术，通过焊接过程中搅拌头偏置实现了3003铝合金/铜薄管的异质异形材料连接，并表征分析了接头界面位置的金属间化合物分布与形成机理。主要结论如下：

（1）铝/铜搅拌摩擦焊过程沿环焊缝的焊接温度保持相对平稳并逐渐升高，从开始焊接的200℃提升至焊接后段区域的260℃。

（2）铝/铜薄管搅拌摩擦焊管接头的拉伸力达到8 883 N，伸长量超过1 mm，折合连接强度达到148.8 MPa，焊接效率达到75%。

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（3）因为焊接温度高于铝/铜金属间化合物的形成温度（约200℃），在铝/铜界面附近与剧烈搅拌混合区中形成大量金属间化合物。根据出现位置（铝/铜宏观界面或混合区）与形貌（多层片状、块状、颗粒状）可分为5种，使用X射线衍射与纳米压痕表征的主要相组成为Al2Cu（大量）、Al4Cu9（少量）与 AlCu（微量）。

（4）铝/铜界面处的金属间化合物在剪切力与焊接热作用下形成，而混合区中的金属间化合物则是由于剪切力、搅拌头压力与焊接热共同作用而形成的。

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2017年1月1日