 导 · 言
一、引言 龙泉窑历史悠久，窑场众多，产品畅销国内外，是中国陶瓷史上一个著名的瓷窑。龙泉窑的发展历经开创期、发展期、鼎盛期和衰落期。南宋时期，龙泉窑青瓷的制作工艺有了很大的改进和提高，生产了大量器型优雅、釉色丰润如玉的瓷器，成功创烧了梅子青品种，把青瓷的工艺技术提高到前所未有的高度，形成了著名的龙泉窑系，产品闻名国内外。 20世纪20年代以来，龙泉窑的考古工作就陆续开展，且取得了巨大的成果。龙泉窑的主要产品是白胎或灰白胎青瓷，部分窑址发现了黑胎青瓷瓷片，与白胎青瓷瓷片堆积在同一层次里，烧制黑胎青瓷产品的窑址数量和黑胎青瓷瓷片的数量都很少。直到2010年，龙泉溪口、小梅等地的考古调查与发掘工作，才使得龙泉窑的黑胎青瓷研究取得突破性进展（图1）。考古工作者不仅在溪口瓦窑垟窑址成功揭露了烧造黑胎青瓷窑炉等遗迹现象，而且在小梅瓦窑路窑址发现了全新烧造黑胎产品的遗存并出土了许多产品标本。这些出土产品时代基本集中在宋代，黑胎，胎骨厚薄不一；青色釉，釉色深浅不一；紫口铁足；开片纹，片纹亦大小不一；粉青釉器物数量较少，质量明显更佳。这些特征与明清文献中记载的哥窑一致，初步判断这就是文献中记载的哥窑。 龙泉黑胎青瓷在龙泉窑系中找不到明确清晰的发展演变和渊源关系，其技术的起源、发展与消失等问题也尚未弄清。在科技方面，已有学者对龙泉窑的问题进行了研究，但对于黑胎哥窑青瓷的研究甚少涉及。为了揭示龙泉哥窑黑胎青瓷的原料及制作工艺，弄清龙泉黑胎青瓷的发展脉络，我们选取溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土的黑胎青瓷瓷片进行分析，从胎釉原料、显微结构、烧成温度、釉色外观等方面对龙泉哥窑黑胎青瓷的制作工艺进行阐释。  图1 龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址  二、样品与实验 （一） 样品 与浙江省文物考古研究所合作，挑选龙泉溪口瓦窑垟窑址出土瓷片35片，小梅瓦窑路窑址出土瓷片20片作为本次实验的分析对象（图2）。表1详细描述了两个窑址出土瓷片的胎釉特征。  图2 龙泉溪口瓦窑垟（上）和小梅瓦窑路 （下）窑址出土瓷片及胎釉显微图片 （二） 实验方法 采用美国EDAX公司EAGLEⅢ型大样品室能量色散X射线荧光光谱仪测量瓷片胎釉的主次量元素组成，测试电压和电流为25kV和600μA，束斑直径为300μm，测量时间600s，经标准样品校准校正后得到 Na2O等9个元素的近似定量分析结果。利用德国Leica公司MZ16A实体显微镜对样品外观和胎釉显微结构进行观察，并对胎体和釉层厚度进行测量与统计。制备光薄片，利用德国Leica公司DM4000透反一体材料显微镜对样品进行观察，在单偏光和正交偏光下观察胎釉晶体及基体。 利用日本Hitachi公司S-4800场发射扫描电镜观察釉的析晶分相结构，样品经树脂冷镶磨抛处理后，再用1%的氢氟酸溶液浸泡10s，洗净干燥，表面喷金后进行观察。 采用德国Netzsch公司DIL402C型热膨胀分析仪测量胎体的热膨胀曲线并确定样品胎体的烧成温度。采用中国GX-Ⅲ型高温炉显微镜观察釉的高温受热行为，将釉研磨成细粉后压制成直径3mm、高3mm的圆柱体试样，观察半球点温度和流动点温度，釉烧温度介于二者之间。 采用美国X-Rite公司SP60积分球式分光光度计对瓷片釉色进行测试，得到釉颜色的L*、a*和b*等值。 表1 龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土瓷片特征  三、结果与讨论 （一） 胎釉原料 1 胎体元素分析 从表2可以看出，两个窑址瓷片胎体元素组成不同，溪口瓦窑垟窑址瓷片胎体的元素组成与龙泉大窑地区南宋时期黑胎青瓷的数据类似，与小梅瓦窑路窑址瓷片则有很大的差别，尤其是胎体中Al2O3、SiO2和TiO2的含量。 表2 龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址 出土黑胎青瓷胎体元素组成（wt%）  图3是龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土瓷片胎体元素组成的箱式图，从中可以清晰地看出两窑址瓷片胎体在Al2O3、SiO2、K2O、TiO2、MnO 和Fe2O3组分上的差别。溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土的瓷片尽管均为黑胎青瓷产品，但是胎体所采用的原料是截然不同的。 龙泉地区主要制瓷原料有瓷石、原生硬质黏土和紫金土等原料，瓷石主要含大量石英和一定量的高岭石和绢云母矿物；原生硬质黏土含大量石英，高岭石含量高于瓷石；紫金土原料由石英、长石、含铁云母及其他含铁杂质矿物组成。20世纪50年代以来，为恢复龙泉青瓷的传统制瓷工艺，浙江省轻工业厅曾组织专家对龙泉的制瓷原料及历代龙泉青瓷样品进行过分析。周仁等选取有代表性的瓷土样品7个、紫金土样品4种进行了各项分析，结果表明瓷土的元素组成比较接近，和江西等南方地区类似，Fe2O3的含量大多在1%以下；紫金土各样品的成分差别很大，TiO2和Fe2O3主要来源于紫金土，但含量不相同。结合表2和图3可知，溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址黑胎青瓷胎体所含Fe2O3和TiO2的均值分别为3.65%和 0.30%、3.91%和0.61%，单独用瓷土无法满足上述元素组成，推测两个窑址瓷片胎体均使用瓷石、紫金土二元配方。从TiO2的含量推测，两窑址的紫金土原料可能不同。  图3 龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址 出土黑胎青瓷胎体元素组成箱式图 2 釉元素分析 从表3可以看出两个窑址出土瓷片釉的元素组成较接近。利用多元统计分析方法对溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土瓷片釉的主次量元素进行了分析处理，可知两个窑址出土瓷片的样品点在图中相互重叠，无法区分开来（图4）。结合表3可知，两个窑址瓷片釉的元素组成相近，推测采用了相近的原料来制釉。溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路黑胎哥窑青瓷的胎体元素及原料截然不同，而釉的元素组成及原料相近，说明在当时黑胎哥窑青瓷产品被重视的是釉而非胎体。 从图5（左）K2O-CaO元素组成含量散点图可以看出，小梅瓦窑路窑址瓷片釉中CaO的含量略高于溪口瓦窑垟，而K2O的含量则略低。从图5（右）可以看出几乎所有小梅瓦窑路窑址和绝大部分溪口瓦窑垟窑址瓷片釉属于钙釉，相比而言，小梅瓦窑路窑址瓷片釉中碱土金属元素含量更高。一般认为，龙泉、浙江，甚至整个南方的青瓷釉从钙釉到钙碱釉的转变发生在南宋时期。从图中分析来看，与此规律相符。自宋代至明代，龙泉青瓷釉中CaO的含量逐渐降低，而K2O的含量逐渐增高。从图5可以看出，小梅瓦窑路窑址瓷片的烧制年代略早于溪口瓦窑垟，这一观点与考古学家的意见相符。 表3 龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址 出土黑胎青瓷釉元素组成（wt%）   图4 龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土 黑胎青瓷釉元素组成因子分析散点图  图5 龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土黑胎青瓷釉分析图（左：K2O-CaO含量散点图；右：钙釉钙碱釉分析图） （二） 显微结构 用偏光显微镜对两个窑址出土瓷片的胎釉断面进行观察，结果显示玻璃质感的瓷片釉中有少量钙长石、石英晶体及气泡；玉质感的瓷片釉中含有大量的钙长石晶体，气泡和未熔石英，钙长石分布在整个釉层中，呈带状、簇状或层状，釉中气泡尺寸为十几微米至200微米。 玉质感釉的瓷片样品经氢氟酸腐蚀后，在场发射扫描电镜下观察时，能看到釉中钙长石析晶附近有液液分相结构，如图6所示，分相形貌有圆球状、蠕虫状以及三维连通状，溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土黑胎青瓷釉均属于典型的析晶分相釉。分相结构与钙长石析晶相伴生，分相结构并非无规律分布，主要分布在晶体附近或晶体簇之间。釉在烧制过程中会生成钙长石晶体，钙长石晶体的析出会使得周围基体化学组成不均匀，从而形成了分相结构。分相的形貌及分布与钙长石晶体的分布和密度有着十分密切的关系。釉中微米级的钙长石晶体以及未熔石英晶体，气泡和纳米级的液液分相结构对入射光产生折射与散射，增加了光程，从而使釉具有玉质感。 图6 龙泉溪口瓦窑垟（左）和小梅瓦窑路（右） 窑址出土黑胎青瓷釉显微结构 （三） 烧成温度 受瓷片胎体尺寸的限制，仅对小梅瓦窑路窑址的一个瓷片成功进行了胎体的热膨胀分析，根据热膨胀曲线计算出胎体的烧成温度为1250℃。对两窑址8个样品的釉进行高温炉显微镜测试观察，记录半球点温度和流动点温度，釉的成熟温度介于半球点温度与流动点温度之间（表4）。 从表4可以看出，溪口瓦窑垟窑址黑胎青瓷釉的半球点温度和流动点温度结果较为集中，釉熔融温度范围为1235±15℃到1330±10℃；小梅瓦窑路窑址黑胎青瓷釉则分为两类，一类釉的熔融温度范围为1200±10℃到1310±10℃，另一类为1270±10℃到1370±10℃。从目前的分析数据可知，溪口瓦窑垟窑址瓷片的釉烧温度介于小梅瓦窑路窑址两类瓷片釉烧温度之间，相较于南宋官窑、汝窑等窑址的青瓷瓷片，上述两窑址瓷片的烧成温度接近。 表4 龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址 出土黑胎青瓷的烧成温度结果 （四） 釉色外观 采用积分球式分光光度计对龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土瓷片釉的颜色进行测试，结果见图7。从图7可以看出，两窑址瓷片釉色均处于a值负值区，b值正值区，表明釉色是绿中偏黄，相比较而言，小梅瓦窑路窑址瓷片釉色偏黄。与故宫博物院藏传世官窑完整器的颜色数据相比，两窑址釉色基本在粉青、灰青区域。两窑址瓷片釉色明度值L*在50—65之间，相比较而言，溪口瓦窑垟窑址瓷片略亮些。 与龙泉窑常规的白胎青瓷产品相比，溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土的黑胎青瓷瓷片均属于薄胎厚釉产品，经观察、测量与统计，溪口瓦窑垟窑址瓷片胎体厚度的平均值为2.3mm，釉层厚度的平均值为0.9mm；小梅瓦窑路窑址瓷片胎体厚度的平均值为2.4mm，釉层厚度的平均值为0.85mm。通过对瓷片的观察，我们发现溪口瓦窑垟瓷片有多层釉，一般为2—3层，如图8所示，证实了多次施釉工艺。虽同为薄胎厚釉产品，多层釉结构在我们取回的小梅瓦窑路窑址瓷片中未发现。 在薄胎内外均施加厚釉，出现肉眼可见的多层釉结构，个别瓷片胎体厚度与釉层一样，甚至更薄，这种产品对当时的陶瓷工匠是一个挑战，既需要选择合适的胎釉原料配方，又需要精湛的施釉技术及合理的烧成制度。 图7 龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土瓷片釉色测试结果 图8 龙泉溪口瓦窑垟窑址出土瓷片的两层釉结构 四、结论 通过对龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路两个窑址出土黑胎哥窑青瓷瓷片的分析，初步得出以下几点结论。 1 溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址出土的黑胎哥窑青瓷，胎体颜色和釉色接近或类似，外观特征相似：金丝铁线，紫口铁足，薄胎厚釉，与文献记载的哥窑一致，龙泉哥窑指的是这一类型的器物，其窑址并非一处。 2 溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址瓷片的原料及工艺既有相似点，又有不同点：两个窑址瓷片的釉料相近，釉的显微结构类似，胎体原料均采用瓷石紫金土二元配方，烧成温度接近；两个窑址瓷片的胎体原料明显不同，溪口瓦窑垟窑址瓷片有多层釉结构。 3 从制瓷原料及烧制工艺看，两窑址之间有一定的相似性，也有不同点，推测当时两个窑址既存在技术交流，又保持了一定的独立性。龙泉不止仅这两个窑址出土了黑胎青瓷瓷片，龙泉哥窑的烧制技术可能并非一条线发展，而是多元化发展。 4 龙泉哥窑黑胎青瓷的烧造并不是大规模的，这种独特的制瓷技术并没有得到普及，出土的黑胎哥窑青瓷器型中有礼器、陈设瓷，其性质与宫廷相关。宋室朝廷在烧制黑胎青瓷过程中，需选择部分合适的瓷窑进行原料改进和工艺探索，我们推测溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路是当时被选中的瓷窑，两个窑址出土的黑胎青瓷可能是烧制过程中的试验品。 感谢浙江省文物考古研究所与龙泉市博物馆提供的龙泉溪口瓦窑垟和小梅瓦窑路窑址的黑胎哥窑青瓷样品，感谢故宫博物院丁银忠副研究馆员完成瓷片胎釉烧成温度的测试分析工作。 本文改编自《浙江龙泉黑胎青瓷的原料及工艺研究 本文改编自《浙江龙泉黑胎青瓷的原料及工艺研究》，原文刊载于《博物院》2019年第4期（总第16期）。作者：1.段鸿莺 苗建民 故宫博物院文保科技部 古陶瓷保护研究国家文物局重点科研基地（故宫博物院）2. 郑建明 复旦大学文物与博物馆学系 3.王光尧 故宫博物院器物部 4.徐军 浙江省文物考古研究所。 |
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