乔世璋教授2020年工作总结

乔世璋教授，现任澳大利亚阿德莱德大学化工与材料学院纳米技术首席教授，能源与催化材料中心主任，主要从事新能源技术纳米材料领域的研究，包括电池、电催化、光催化等。发表学术论文超过430篇，引用超过57000次，H-index 123。

今天，我们盘点一下乔世璋教授课题组在2020年取得的重要研究成果。

1. 电催化

1. ACS Catalysis：电还原N₂制氨的孤立硼位点

探索高活性的电催化剂对于通过电化学方法生产氨是必不可少的。本文采用密度泛函理论计算，研究了金属硼化物模型体系二元金属硼化物的电化学氮还原反应（eNRR）活性。为了阐明其机理，首先对钼硼化物（Mo₂B，α-MoB，MoB₂）进行了模拟，结果表明晶体结构对N₂的吸附有很大的影响，从而影响其电催化活性。

本文的电子结构研究表明，硼p-轨道与二氮π*-轨道的杂化以及p-π*轨道上的布居数决定了N₂的吸附强度。因此，Mo₂B的孤立硼位点（P_z轨道填充较少）有利于N₂的活化，削弱N₂的三键。这种孤立的硼位概念成功地推广到其他金属硼化物M₂B（M代表Ti，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Ta，W）。Mo₂B、Fe₂B和Co₂B被发现是最有希望的低限制电位的候选材料，因为在适当的P_z填充下反应中间产物具有适当的吸附强度。这项工作为设计具有应用前景的eNRR电催化剂提供了思路。

原文链接：

https:///10.1021/acscatal.9b04103

2. Advanced Materials综述：利用阳离子交换反应设计电催化剂的原子和电子结构的最新进展

近几十年来，由于纳米级电催化剂的合理设计，电催化技术取得了巨大的进展。进一步的发展需要在原子水平上设计电催化剂，这是一个巨大的挑战。其中，阳离子交换策略是通过表面刻面、杂原子掺杂、缺陷形成和应变调制来微调电催化剂原子结构的有力工具。从而有效地提高了吸附/解吸中间体的电子结构。因此，阳离子交换策略极大地提高了电催化剂的内在活性和表观活性，在设计新的能量转换装置方面显示出巨大的潜力，例如水分解装置和金属-空气电池。认为阳离子交换为新一代电催化剂的合理设计提供了新的见解和机遇。

原文链接：

https:///10.1002/adma.202001866

3. Angewandte Chemie International Edition：乙氧基中间体稳定化后CO₂电化学还原为乙烷

由于通常对甲烷、乙烯和乙醇具有较高的选择性，因此很少观察到二氧化碳电化学转化为乙烷的现象。而关于其反应机理的实验证据很少，因此在很大程度上仍然是未知的。现在，通过将电化学、原位X射线吸收精细结构和原位拉曼技术相结合，对碘衍生铜（ID-Cu）和氧化物衍生铜（OD-Cu）系统进行了研究，以进一步了解CO₂转化为乙烷的机理。由于表面有微量碘和带正电荷的铜，因此与OD-Cu相比，ID-Cu的乙烷生成更为有利，具有更高的选择性和更快的动力学。首次在实验中发现，乙烷的生成与乙烯和乙醇的生成路径相同，且后期乙氧基中间体的稳定性较好，可以指导乙醇与乙烷的反应。

原文链接：

https:///10.1002/ange.202004846

4. Small Structures：单原子铜催化剂上高选择性双电子电催化CO₂还原

铜基催化剂的高选择性催化还原技术面临重大挑战。本文开发了一种氮掺杂石墨烯基（Cu–N₄–NG）Cu单原子催化剂，用于高选择性电催化还原CO₂制备CO。通过同步加速器的表征，确定了Cu–N₄–NG的单原子结构和配位环境。与传统的块体铜催化剂相比，在−1.0 V的中等外加电位下，Cu–N₄–NG对CO的法拉第效率为80.6%，与可逆氢电极（RHE）相比。动力学实验表明：

1）Cu–N₄部分有利于CO₂活化步骤；

2）部分锚定石墨烯有利于水解离，为CO₂还原提供质子。

此外，密度泛函理论（DFT）计算表明，与竞争的析氢反应（HER）相比，Cu–N₄–NG上CO₂还原的热力学阻碍较小，这是由于它们的极限电位差。因此，Cu-N₄-NG催化剂的CO选择性最高，这是由于其动力学和热力学更为有利。

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https:///10.1002/sstr.202000058

5. Chemistry – A European Journal综述：用3d-金属（Oxy）（Hydr）氧化物破坏碱性水的稳定性，以改善析氢

碱性水电解能够使用非贵金属基催化剂，因此在大规模生产可再生氢燃料方面具有很大的前景，特别是当由太阳能和风能等可再生能源驱动时。然而，碱性析氢反应（HER）的水吸附和解离动力学缓慢，降低了其能量转换效率。最近的研究成果证明，3d金属氧化物（oxy）（hydr）可以加速这两个动力学过程，从而从实验和理论的角度提高各种HER电催化剂的活性。此外，最近发现了其催化剂与3d-金属（氧）（hydr）氧化物之间强耦合的积极作用。本文简要介绍了近年来的研究进展，包括实验和理论。文中还对这一快速发展领域的挑战和前景作了评述。

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https:///10.1002/chem.202002503

6. Advanced Energy Materials：原位破碎铋纳米粒子用于电催化氮还原

电化学氮还原反应（NRR）是能源密集型Haber-Bosch氨合成工艺的一种有前途的替代方法。在可能的电催化剂中，铋基材料由于其电子结构和析氢活性差而表现出独特的NRR特性。然而，由于在反应电位下结构和化学性质的变化，活性中心和反应机理的识别仍然很困难。本文采用原位拉曼光谱，辅以电子显微镜，研究了双物种在NRR过程中的结构和化学转变。纳米棒状铋基金属-有机骨架被原位还原，并在外加电位下碎裂成紧密接触的BiO纳米颗粒。破碎的BiO纳米颗粒在中性和酸性电解液中均表现出优异的NRR性能，与可逆氢电极相比，在−0.7 V下，氨产率为3.25±0.08µg cm⁻² h⁻¹，在0.10 M Na₂SO₄中−0.6 V下的法拉第效率为12.11±0.84%。在线微分电化学质谱法检测了NRR过程中NH₃和N₂H₂的生成，提示了通过两步还原和分解的可能途径。这项工作强调了在NRR条件下监测和优化电催化剂的电子结构和几何结构的重要性。

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https:///10.1002/aenm.202001289

7. Advanced Energy Materials：可调吡咯氮碳电化学过氧化氢生成选择性的研究

通过双电子反应途径将O₂电化学还原为H₂O₂提供了一种替代现有蒽醌工艺的可能性，从而实现可持续的分散式H₂O₂生产。在这里，本文开发了一种富氮的多层石墨烯（N-FLG），具有可调的氮结构，用于电化学生成过氧化氢。实验观察到吡咯烷含量与过氧化氢选择性呈正相关。吡咯-N的关键作用是通过可变的中间吸附剖面以及X射线吸附近边缘结构谱上吡咯-N峰的负位移来阐明的。由于优化的N掺杂结构和独特的多孔结构，制备的N-FLG电催化剂对电化学合成H₂O₂具有很高的选择性和优异的长期稳定性。为了在阳极和阴极上获得高价值的产品和优化的能源效率，组装了一个实用的装置，将电化学过氧化氢生成和糠醛氧化相结合，同时使阴极处的过氧化氢（9.66 mol h⁻¹ g_cat⁻¹）和阳极处的2‐糠酸（2.076 mol m⁻² h⁻¹）在小电池电压为1.8V。

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https:///10.1002/aenm.202000789

8. Angewandte Chemie International Edition：配位调谐选择性：高负载钼单原子催化剂上的双电子氧还原

单原子催化剂（SACs）在电催化方面具有巨大的潜力。通过调整金属原子、相邻配位掺杂和金属负载，可以合理地优化其性能。然而，由于有限的综合方法和对结构-性能关系的理解不足，这样做仍然是一个巨大的挑战。本文报道了一种具有独特的O，S配位，金属负载量大于10 wt %的新型Mo-SAC。通过高角度环形暗场扫描电镜和扩展X射线吸收精细结构鉴定了隔离和局部环境。SACs通过2 e−途径催化氧还原反应（ORR），在0.10 m KOH下具有95%以上的高H₂O₂选择性。通过电化学实验和理论计算，揭示了钼单原子和配位结构的关键作用。

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https:///10.1002/ange.202003842

9. Angewandte Chemie International Edition：磷空位能将电催化析氢提高两个数量级

空位工程是控制电催化剂电子结构以提高其性能的一种有效策略，但很少有人关注磷空位（Pv）。本文介绍了金属磷化物中Pv的生成及其在碱性电催化析氢反应中的作用。Pv改性催化剂要求最小起始电位为0 mV vs.RHE，小的过电位为27.7 mV，以达到10mA cm⁻²的几何电流密度，Tafel斜率为30.88 mV dec^-1，甚至超过Pt/C基准（32.7mV@10mA cm⁻²和30.90 mV  dec^-1）。这种催化剂在长达504小时的时间内也表现出很好的稳定性，没有任何衰变。实验分析和密度泛函理论计算表明，Pv可以削弱Ni 3d和P 2p轨道的杂化，增加Pv附近Ni和P原子的电子密度，促进H*脱附过程，使其具有突出的活性和简便的动力学。

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https:///10.1002/ange.201914967

10. Advanced Materials：尖晶石钒酸钴氧化物Co₂VO₄的合理设计

电化学能源装置，如燃料电池和金属-空气电池，可将化学能直接转化为电能，而不会对环境产生不利影响。这些可再生能源技术中使用的昂贵贵金属的有吸引力的替代品是富含地球的过渡金属氧化物。然而，它们往往受到催化和导电能力的限制。本文报道了一种尖晶石氧化物，即Co₂VO₄，它通过将金属钒原子链与电活性钴离子结合以进行高级氧还原反应（ORR），这是燃料电池、金属-空气电池等的关键过程。实验和模拟电子能量损失谱分析表明，Co²⁺阳离子位于八面体位置以一个e_g电子（t_2g⁶e_g¹）的低自旋态为例，这有利于ORR能量学。实际电导率的测量证实，与基准钴氧化物相比，Co₂VO₄有几个数量级的增加。

因此，采用新的尖晶石-钒酸钴氧化物作为ORR催化剂的锌-空气电池表现出优异的性能，以及380 mW cm⁻²的创纪录的高放电峰值功率密度。最重要的是，这比最先进的Pt/C基装置更优越，是组装有金属、金属氧化物和碳催化剂的锌空气电池中最好的。这些发现为高活性和高导电性氧化物材料提供了一种新的设计策略，用于广泛的电催化应用，包括ORR、析氧和析氢反应。

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https:///10.1002/adma.201907168

11. Chemical Communications：石墨烯包覆镍铜双金属纳米颗粒催化剂用于CO₂电化学还原制CO

在NiCu_0.25双金属纳米粒子催化剂上实现了高选择性CO₂电还原制CO（法拉第效率90%）。结合同步辐射X射线吸收和原位拉曼光谱研究，本文发现由于3d电子的重新分布，NiCux中Cu含量与CO选择性呈负相关。

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https:///10.1039/D0CC04779A

12. Chem：熔盐催化合成二维层状过渡金属氮化物高效析氢

快速合成二维层状过渡金属氮化物（TMNs）对超导、电磁干扰屏蔽和能源相关应用等未来技术的发展具有重要意义。然而，具有天然二维层状结构的TMN的制备在热力学上是困难的，严格的合成限制限制了这类重要功能材料的开发。在这里，本文利用碱熔盐作为催化剂，在大气压下，实现了一系列二维层状TMN（如MoN_1.2、WN_1.5和Mo_0.7W_0.3N_1.2）的简单和大规模（超过十克）合成。实验结果表明，熔盐可以降低二维层状TMN的形成能量，保证了液态气的合成，并形成了TMN盐TMN的超结构。所制备的二维层状TMN在析氢反应中表现出优异的性能，显示了2D层状TMN在能源相关应用及其它领域的巨大潜力。

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https:///10.1016/j.chempr.2020.06.037

13. Nano Energy：铜基合金催化剂上CO₂电化学还原的选择性路线图

由于电化学CO₂还原反应（CRR）反应网络复杂，开发高选择性的电催化剂是一个重大的挑战。本文研究了一系列铜基单原子合金(米@铜)对多个活性中心进行建模，通过评估各种吸附构型和能量学来研究它们的选择性趋势。二次金属的氢（H）和氧（O）亲和力米@铜模型催化剂是确定CRR选择性的有效描述符。观察到的产物分组为铜基合金催化剂的CRR选择性趋势提供了有效的理论解释。它还提供了对广泛的铜基双金属材料的CRR产品选择性的进一步的机械洞察力。基于催化剂特性的选择性趋势为高选择性CRR电催化剂的设计提供了合理的策略。

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https:///10.1016/j.nanoen.2020.104601

14. Materials Today综述：碱性条件下析氢电催化剂的设计策略（顶刊综述：手把手教你设计碱性HER电催化剂！）

碱性电催化析氢反应是水电解技术中主要的能量转换过程之一。高活性、高成本效益的催化剂不仅具有工业价值，而且在研究阴极电极上发生的所有电催化反应方面具有重要意义。然而，到目前为止，碱性HER的反应机理仍存在争议，这使得催化剂的设计在很大程度上是一个试错过程。为了解决这个问题，本文在现有反应机理知识的基础上，通过强调原子级材料工程与反应基本原理之间的联系，提出了设计碱性HER催化剂的策略。特别是，本文致力于改善材料的固有电子结构，以实现催化剂和反应中间产物之间所需的相互作用。通过展示一些理论和实验设计策略的成功实例，本文旨在为碱性条件下的催化剂设计提供直接的指导。

原文链接：

https:///10.1016/j.mattod.2019.12.003

15. Angewandte Chemie International Edition：电荷积累和自旋极化在活性炭基催化剂电催化氮还原中的关键作用

具有成本效益的碳基催化剂在催化电化学N₂还原反应（NRR）方面具有广阔的应用前景。然而，碳基催化剂对NRR的活性来源尚不清楚，对碳基NRR电催化剂的合理设计也缺乏规律性和规律性。在理论计算和实验观察相结合的基础上，系统地评价了硫根/氧基元素（O，S，Se，Te）掺杂碳材料作为潜在的NRR催化剂。杂原子掺杂引起的电荷积累促进了氮在碳原子上的吸附，自旋极化促进了第一次质子化形成*NNH的电位决定步骤。掺Te和Se的C催化剂表现出较高的本征NRR活性，优于大多数金属基催化剂。建立碳基材料电子结构与NRR性能之间的相关性，为碳基材料NRR的应用铺平了道路。

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https:///10.1002/ange.201915001

16. Advanced Materials：拓扑转化多边形中孔三元层状双氢氧化物在配位金属中心下暴露加速水分解

层状双氢氧化物（LDHs）被认为是一种高效的析氧电催化剂，但由于水在碱性介质中的解离动力学缓慢，其析氢反应活性较低。在此，为了同时加强HER和OER动力学，采用金属-有机骨架（MOF）介导的拓扑学转化策略，在泡沫镍上制备多孔三元CoFeNi LDH，暴露出具有原子边缘台阶和晶格缺陷的多边形中孔。优化后的催化剂只需要1.49V的外电压，就可以提供10mA cm⁻²的水电解电流密度，并且具有优异的电解稳定性，远远超过基准的Pt/C | | RuO₂。

更重要的是，利用先进的光谱和密度函数理论（DFT）的理解进行的机理研究解开了，同时欠配位金属中心之间的协同效应降低了水离解的能量屏障，铁掺杂可以进一步调节Co和Ni的d带态密度（DOS），有利于中间产物的结合，从而提高其固有的HER活性。拉曼研究显示，在HER过程中，LDH的结构变化微不足道，而对于OER，在存在晶格缺陷和欠配位金属中心的情况下，活性中心可以迅速转变为氢氧化物。

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https:///10.1002/adma.202006784

2. 光催化

1. ACS Materials Letters：边缘活性ReS₂超薄纳米片高效光-氢转换的原子级研究

开发高活性、高可靠性的太阳能氢（H₂）光催化剂，需要对光催化剂的原子级结构/组分-性能关系进行全面深入的了解。在这一贡献中，本文首次开发了一种新的简单的技术来制备具有大量原子级边缘位的ReS₂超薄纳米片（uns）。结合密度泛函理论（DFT）计算的原子分辨扫描透射电子显微镜预测，这些原子级边缘位置可以有效地促进H₂的演化。因此，合成的ReS₂ UNS与三种最广泛开发的光催化剂（即TiO₂、CdS）耦合，以显著提高光催化产氢。特别是，经TiO₂修饰的ReS₂ UNS表现出显著改善的光催化产氢速率1037μmol h^–1 g^–1，是裸TiO₂的129.6倍。

此外，通过基于DFT的计算和最新的表征（例如基于同步辐射的X射线吸收近边缘结构和瞬态表面光电压/光致发光光谱）对TiO₂/ReS₂复合材料进行了研究。结果表明，ReS₂UNS原子级边缘活性中心丰富，极大地促进了H₂的演化，同时其相对完整的基面将电子迅速转移到边缘活性中心。此外，ReS₂与TiO₂之间显著的电子耦合显著加速了光诱导电子空穴对的离解/迁移。本文的工作不仅为ReS₂ UNSs在光催化领域的边缘活性位点的研究提供了原子水平的见解，而且为二维太阳能转化材料上原子级活性中心的工程化开辟了新的途径。

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https:///10.1021/acsmaterialslett.0c00205

2. Science Advances：镉锌硫化锌量子点中镍原子分散制备高性能可见光催化制氢

单原子位的催化剂可以高度调节多相催化剂的活性、稳定性和反应性。因此，对相关机制的原子论理解对于同时提高内禀活性、位密度、电子输运和稳定性至关重要。在这里，本文报告了原子分散镍（Ni）在锌蓝镉-硫化锌量子点（ZCS QDs）中提供了一种在阳光下分解水的高效和持久的光催化性能。分散在ZCS量子点中的微调Ni原子表现出18.87mmol h⁻¹ g⁻¹的超高光催化产氢活性。这可能是由于合适的能带结构、内建电场和优化的表面氢吸附热力学，实现了单价Ni（I）的高活性位和表面异质结以加强载流子分离。这项工作展示了量子点的物理化学性质在高效光催化制氢中的协同调节。

原文链接：

https://advances./content/6/33/eaaz8447

3. Small Methods综述：光催化剂用于制氢和生产增值化学品（你的光催化水分解只能产氢？太浪费了！）

利用可再生太阳能将水转化为清洁的氢燃料，有可能用于解决全球能源和环境问题。然而，传统的光催化分解制氢效率低，稳定性差。因此，添加空穴清除剂来提高光激发电子-空穴对的分离效率，并通过消耗强氧化光激发空穴来提高稳定性。这种方法的缺点是增加了成本和产生废物。最近，研究人员报告了大量可用的空穴清除剂的使用，包括生物质、生物质衍生中间产物、塑料废料和一系列用于氢气生成的醇类，再加上使用半导体光催化剂生产增值化学品。

因此，对这些光催化剂的性质、性能和作用机理进行全面的综述，并对这一新兴领域的最新进展、挑战和机遇进行批判性的回顾是非常及时的。本文介绍了利用空穴清除剂进行选择性氧化、C-H活化和C-C耦合以及非选择性氧化的光催化剂析氢反应机理；2）介绍了计算选择性氧化转化率/选择性的方程式；3）总结和批判性地比较了近年来的研究进展报道的光催化剂，特别强调物理化学特性和性能之间的相关性，以及光催化机理；4）评估当前的进展和挑战。

原文链接：

https:///10.1002/smtd.202000063

4. Advanced Energy Materials综述：半导体光催化CO₂还原的原子级反应位点

光催化CO₂还原是产生可再生能源的有效手段。它包括氧化还原反应、二氧化碳的还原和水的氧化，这些都导致了太阳能燃料的生产。因此，人们做出了重大的研究努力，以开发价格低廉且实际可持续的半导体光催化剂。对半导体表面原子级活性中心的探索有助于加深对二氧化碳光还原机理的理解。这可用于高效光催化剂的设计和合成。本文将原子级反应位点分为四类：空位、单原子、表面官能团和受挫Lewis对（FLPs）。这些不同的光催化反应位点对反应物、中间体和产物具有不同的亲和力。这改变了二氧化碳还原的途径，并显著影响了催化活性和选择性。因此，从原子水平的角度设计光催化剂可以最大限度地提高原子利用效率，并实现高选择性。展望了在深入理解的基础上制备高效光催化剂的前景。

原文链接：

https:///10.1002/aenm.201903879

3. 电池

1. J. Am. Chem. Soc.：贫电解质锂金属阳极的原位光谱设计原理

实际的锂（Li）金属电池极为追求稀电解液条件。以往对锂金属阳极的研究，一般来说，在电解液过量的情况下表现出良好的稳定性。然而，在相对低电解液条件下有针对性地设计Li载体的研究还很少。在此，本文发现电解液消耗严重影响锂金属阳极的循环稳定性。本文以碳为典型的例子，创新性地采用了原位同步辐射X射线衍射、原位拉曼光谱和理论计算，以更好地理解锂的成核/沉积过程。

本文还展示了原位电化学阻抗谱分析锂/电解质界面波动的有用性，以及核磁共振数据来量化电解液消耗量。本文发现锂的形核/沉积不均匀和表面积衍生的固体电解质界面（SEI）层开裂都会导致电解液的大量消耗。在此基础上，本文提出了一种解决锂电池电解液损耗的设计原则，即必须同时控制Li结构的不均匀生长和SEI层的开裂。作为概念证明，本文证明了3D低表面积缺陷石墨烯（L-DG）对控制Li成核/沉积和稳定SEI层的有用性，有助于实现高度可逆的Li电镀/剥离。因此，这种锂主机可以在低电解液负载（10μL）的情况下实现稳定的循环（例如，1.0 mAh cm^–2）。本文论证了在贫电解液条件下设计锂金属阳极的必要性，使锂金属电池更接近实际应用。

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https:///10.1021/jacs.9b11774

2. Angewandte Chemie International Edition：通过光谱和计算模拟揭示介孔铋中镁的储存机理

本文以介孔铋纳米片为模型，研究了镁离子电池（MIBs）中Mg/Bi体系的电荷储存机理。利用同步加速器操作X射线衍射、近边缘X射线吸收精细结构和拉曼光谱的系统研究，本文证明了可逆的两步合金化反应机理↔镁铋↔Mg₃Bi₂。计算模拟方法揭示了MgBi中间产物的形成并证实了其高电子导电性。这种中间产物作为显着体积膨胀（204 %）的缓冲液，并起到调节镁储存动力学的作用。介孔铋纳米片作为研究镁电荷储存机理的理想材料，能够有效地减缓体积膨胀，在无锂电解液中具有显著的电化学性能。这些发现将有助于对MIBs的力学理解和材料设计。

原文链接：

https:///10.1002/ange.202009528

3. Advanced Materials：原子工程催化高功率高能量密度混合水电池MnO₂电解动力学

碱性锌锰、锌镍钴、锌空气电池、近中性锌离子电池、混合离子电池等锌水电池由于其成本低、安全性高的特点，在世界范围内引起了广泛的关注和研究成果。然而，锌基二次电池的实际应用受到能量和功率密度的限制，输出平台电压不足和动力学迟滞是相互影响的。在此，本文构建了一种新型的高倍率高压锌锰混合水电池（HAB），其电化学稳定性窗口可扩展到3.4V以上，价格实惠。作为概念的证明，在HAB中通过简单地向电解液中引入Ni²⁺来证明催化MnO₂/Mn²⁺电解动力学。采用了多种技术，包括原位同步辐射X射线粉末衍射、X射线原位吸收精细结构和电子能量损失谱，揭示了可逆电荷储存机制和提高速率能力的来源。密度泛函理论（DFT）的计算揭示了强负电性Ni后，活性电子态增强，电荷离域。通过对反应路径的模拟，证实了镍掺杂物周围活性氧位的电荷转移增强了催化电解动力学。这些发现极大地推动了水电池向实际低成本应用迈进了一步。

原文链接：

https:///10.1002/adma.202001894

4. Science Advances综述：先进水系电池路线图：从材料设计到应用（顶刊综述：乔世璋教授邀您玩“水”，这个课题最新最强攻略在此！）

关于有机介质电池的安全问题是公众反对其广泛使用的主要论据。水系电池（ABs）以水为基础，对环境无害，具有高功率密度和耐误操作能力，是一种安全、经济、可扩展的储能方式。近5年来，ABs的研究兴趣和成果在全球范围内激增。然而，由于其输出电压有限，能量密度不足，使得其大规模应用受到困扰。本文提出了AB基础研究的挑战，重点是先进材料的设计和整个器件的实际应用。建立了不同AB系统中挑战的潜在相互作用。对ABs的最新进展进行了批判性评价，以解决关键问题，特别强调先进材料与新兴电化学之间的联系。最后，本文提供了一个路线图，从材料设计到下一代可靠ABs的商业化结束。

原文链接：

https://advances./content/6/21/eaba4098

5. Advanced Materials：高稳定钠硫电池用多硫化物的电子态限制

在硫阴极中限制多硫化物是消除金属硫电池“穿梭效应”的关键，是实现大规模、可持续储能的一种有前景的解决方案。然而，对于多硫化物限制的机理探索和深入理解仍然有限。因此，实现高稳定性的金属硫电池是一个关键的挑战。本文基于二维金属有机骨架（2D-MOF），提出了一种实现多硫化物有效约束的新机制。同步辐射X射线衍射、电化学测量和理论计算的结合表明，2D-MOF中Ni中心的动态电子态使多硫化物与MOF在放电/充电过程中的相互作用能够被调节，使多硫化物具有较强的吸附和快速转化动力学。所合成的室温钠硫电池是迄今为止报道的最稳定的电池之一，因此，新的机制为高性能金属硫电池的开发开辟了一条有前途的道路。

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https:///10.1002/adma.201907557

6. Matter综述：从实验和理论上揭示了锂钠硫电池二维材料的研究进展（乔世璋教授综述：硫电材料几许，总是二维称雄？）

金属硫电池具有能量密度高、成本低等优点，是下一代电池的实用前景。但由于长周期放电容量和稳定性不理想，目前发展受到阻碍。实验和理论相结合可以深入研究硫氧化还原和金属剥离镀的电化学行为与电极材料结构性能之间的关系。对于金属硫电池，二维（2D）纳米材料是一个合适的模型，用于连接和测试实验结果与理论预测，并探索结构-性能关系。本文从实验和理论相结合的角度，探讨了二维纳米材料在不同反应阶段的硫氧化还原转化，并对影响二维纳米材料如人工固体电解质界面（SEI）和载体材料保护Li和Na金属阳极的关键因素进行了评述。最后重点讨论了开发高性能金属硫电池的研究方向。

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https:///10.1016/j.matt.2019.12.020

7. Journal of Materials Chemistry A：优化离子输运的钠离子电池用氢化双壳钛酸钠立方块

钛酸钠作为一种典型的层状电极材料，在钠离子电池中表现出较高的能量密度，但离子输运动力学较差。因此，优化大离子在这种层状结构材料中的迁移对钠离子电池具有重要意义。在此，本文合理地构建了具有氢化诱导氧空位的双壳层结构的钛酸盐，以从结构和原子上调节钠离子的传输通道。作为电池的阳极，制备的样品比没有氧空位的样品具有更好的速率性能。这为优化离子输运动力学提供了一条有效途径。

原文链接：

https:///10.1039/D0TA00967A

8. Journal of Energy Chemistry：影响锌空气电池性能的试验因素

锌-空气电池为未来大规模储能提供了巨大的潜力。本文评估了主要影响锌空气电池测量功率密度的测试因素。通过拟合锌空气电池的极化曲线，揭示了测试参数（电极间距、电解液浓度、氧通量）和催化剂墨水的制备对锌空气电池的活化、欧姆和浓度极化的影响。最后，对非贵金属电催化剂在锌-空气电池中的应用前景提出了建议。

原文链接：

https:///10.1016/j.jechem.2019.09.008

9. Energy & Environmental Science综述：碱金属离子电池用过渡金属二氯代物：原子水平上的工程策略

近几十年来，碱金属离子电池（AMIBs）阳极材料的制备与开发一直是国内外研究的热点。然而，在转化反应过程中，其电化学性能仍受到结构聚集和断裂的严重影响。为了解决这些问题，人们已经充分研究和评述了制造分层和混合纳米结构的各种方法，并对材料和电极进行了优化。在调谐TMD基材料方面，人们在原子水平上对其本征结构进行了广泛的优化，包括表面缺陷、层间距扩展、相位控制、合金化和杂原子掺杂。

然而，在AMIBs的设计策略和方法中，对其内部结构和电化学机制的操作还没有得到充分的总结。本综述通过结合计算和实验方法，对AMIBs在原子水平上设计TMDs的最新进展进行了适时和批判性的评估。强调了这些策略与电化学性能之间的相关性。同时也概述了该研究领域面临的挑战和机遇。本文期望这篇综述将有助于全面了解TMDs的电荷储存机制，并指出内在结构工程对提高TMDs储能性能的重要性。

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