【原】[Nat. Comm.] 加拿大院士Edward H. Sargent与俞书宏院士又一新作，提高光电化学效率

  

通讯作者：高敏锐，俞书宏，Edward H.Sargent

通讯单位：中国科学技术大学，多伦多大学

太阳能直接转化为化学燃料是一种非常重要的储存（制氢）可再生能源的方法。然而，催化剂表面低浓度光空穴（Ch+）限制了其进一步应用。提高可用光子的数量以增加Ch+是实现高效光阳极的重要途径。半导体大带隙限制了对紫外线（UV，低于400 nm）和可见光（可见光，400至700 nm）波长的光吸收。将光吸收扩展到红外区域（IR，700 nm以上）可以进一步利用剩余的50%的太阳光子，将促进这些设备达到Shockley-Queisser（SQ）效率极限。

窄带隙（NBG）半导体具有宽的NIR吸收范围、大的吸收截面和长寿命的电荷载流子为利用带边载流子的NIR有源光电极提供了有希望的途径。然而基于NIR吸收剂的光电阳极的入射光子到电流转换效率（IPCE）已被限制在3%以下。

图1. BST-MHs的形态和组成特征：（a）BST-MHs的TE图像。插图是示意性几何模型；（b）BST-MHs的AFM图像；（c）BST MHs的EDS映射图像；（d）切片BST-MH的示意图；（e、f）异质结的TEM图像和HRTEM图像；（g-i）HRTEM图像、FFT和（f）绿色域中纳米管的逆FFT；（j-l）HRTEM图像、FFT和（f）蓝色域中纳米片的逆FFT；（m-o）HRTEM图像、FFT和（f）黄色域中结点的逆FFT。

基于此，加拿大多伦多大学Edward H.Sargent大牛和中国科学技术大学俞书宏院士、高敏锐合作介绍了一种具有晶格匹配形态异质纳米结构的近红外活性光阳极，可同时增加光收集光谱范围和电荷分离效率来提高能量转换效率的策略。主要制备了BiSeTe三元合金纳米管和超薄纳米片组成的近红外活性形态异质结。异质结的分层纳米结构将两种形态成分的晶格匹配界面处的电荷分开，防止进一步的载流子复合。结果，在不含助催化剂的含有空穴清除剂的电解质溶液中，光电阳极在800nm处实现了36%的入射光子-电流转换效率。相关工作以“Boosting photoelectrochemical efficiency bynear-infrared-active lattice-matched morphological heterojunctions”为题发表在Nature Communication上。

图2. 光谱表征和能带示意图：（a）BST-MHs、BST-NTs和BST-NSs从UV-Vis漫反射光谱得出的Tauc图；（b）BST-NTs、BST-NSs和BST-MHs的UPS光谱，显示了它们在价带最大值和费米能级之间的相对能量；（c）分别为BST-MH、BST-NT和BST-NS的UPS光谱的起始水平（Eonset）；（d）BST-NT、BST-NS和BST-MH的能带图；（e）BST-NT、BST-NS和BST-MH在B1和B2处的相应TA动力学。圆圈是实验数据，实线是它们的指数拟合；（f）太阳照射下BST-MHs的电荷分离过程示意图。

 

参考文献：

Guo-Qiang Liu, Yuan Yang, Yi Li, TaotaoZhuang, Xu-Feng Li, Joshua Wicks, Jie Tian, Min-Rui Gao, Jin-Lan Peng, Huan-XinJu, Liang Wu, Yun-Xiang Pan, Lu-An Shi, Haiming Zhu, Junfa Zhu, Shu-Hong Yu,Edward H. Sargent, Boosting photoelectrochemical efficiency by near-infrared-activelattice-matched morphological heterojunctions, Nat. Comm. 2021, https://www./articles/s41467-021-24569-9.