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单层石墨烯具有分子尺寸的面内孔，由于其原子厚度和低的气体传输阻力，被认为是一种有前景的高性能气体分离膜材料。然而，传统的孔隙生成方法不能解耦孔隙成核和孔隙生长，导致高面积孔隙密度和高选择性难以同时实现。相比之下，在化学气相沉积期间形成的石墨烯中的固有孔结构不是通过蚀刻产生的，如此多孔的石墨烯可以表现出高的孔隙密度，同时保持其气体选择性。在这项工作中，首次系统地控制了石墨烯固有孔隙密度，同时精确地保持了适合气体筛分的孔隙尺寸。通过控制生长温度、前驱物浓度和石墨烯表面的非共价修饰，制备了单层石墨烯膜，显示出最高的H2/CH4分离性能(H2渗透率> 4000 GPU和H2/CH4选择性> 2000)，该性能是迄今为止记录最好的。此外，气体分离过程中石墨烯表面的纳米级分子污垢（在实验条件下，石墨烯孔隙部分被碳氢化合物污染物堵塞）控制了选择性和温度相关的渗透率。总的来说，直接化学气相沉积合成的多孔单层石墨烯，作为一种高性能气体筛膜有巨大的应用潜力。 Figure 1. a)在900℃化学气相沉积期间，CVD石墨烯的拉曼光谱的ID/IG值与CH4分压的函数关系。b)不同CH4分压时生长的CVD石墨烯的拉曼光谱。c）CVD石墨烯的ID/IG和I2D/IG与加热区位置的函数关系。d)800℃生长的CVD石墨烯样品在不同位置的拉曼光谱。 Figure 2. a)最终膜的示意图。单层石墨烯薄膜的扫描电子显微镜(SEM)图像，分别使用b) 7 kV和c) 2 kV的加速电压。(b)显示了放大的SEM图像，以及(c)显示了石墨烯膜完好无损。d)多孔碳支架边缘的俯视SEM图像。 Figure 3．a) 石墨烯薄膜的He/CH4选择性和He渗透性。b) 石墨烯薄膜的He/SF6选择性和He渗透性。c)超声处理后沉积物的扫描电镜图像。c,d) 两种石墨烯膜的He/CH4分离性能。 Figure 4．H2/CH4分离的选择-渗透Robeson曲线。 该研究工作由麻省理工学院Michael S. Strano课题组于2021年发表在Adv. Mater.期刊上。原文：Direct Chemical Vapor Deposition Synthesis of Porous Single-Layer Graphene Membranes with High Gas Permeances and Selectivities。 |
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