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韩布兴院士&张建玲团队Angew.:离子液体锚定铜催化剂提高CO2转化乙烯性能

 崛步化学 2022-01-30


通讯作者:张建玲

通讯单位:中国科学院化学研究所

将二氧化碳(CO2)电化学转化为有价值的燃料是CO2固定和能量储存的需要。铜基催化剂具有独特的优势,但乙烯的高选择性仍受到限制。

基于此,中国科学院化学研究所张建玲研究员提出将离子液体(IL)锚定在铜电催化剂上,以提高电化学CO2还原乙烯的效率。在水基电解质和常用的H型电池中,在-1.49 V (vs. RHE)电压下,乙烯法拉第效率高达77.3%

图1.(a) IL@Cu和Cu催化剂的XRD谱图。IL@Cu催化剂的(b)SEM,(c)TEM,(d)HRTEM,(e)在(d)和(f) SAED图中的放大矩形区域。比例尺:(b) 5 μm, (c) 500 nm, (d) 10 nm, (e) 2 nm, (f) 5 1/nm。

相关工作以“Anchoring Ionic Liquid in Copper Electrocatalyst for Improving CO2 Conversion to Ethylene”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

图2. IL@Cu (a)和Cu (b)催化剂FE和在不同电位下的电流密度(c)。(d) IL@Cu催化剂与报道的电催化剂的性能比较。(e) IL@Cu催化剂在-1.49 V (vs. RHE)电位下连续催化CO2RR过程中C2H4的计时安培曲线和对应的FE。(f) IL@Cu催化剂的原位k3加权ꭕ(k)函数EXAFS曲线。

要点1. 实验和理论研究表明,IL在Cu电催化剂上的锚定,可以优化Cu的局部原子配位和电子性质,更有利于*CO的二聚反应生成乙烯。

要点2. 在-1.49 V (vs. RHE)下,以KHCO3水溶液为电解质的H型电池中,C2H4 FE可达到77.3%,电流密度为34.2 mA cm-2。而在相同的实验条件下,无IL-Cu(纯Cu)电催化剂对C2H4 FE的催化率仅为31.2%。

该策略为提高电化学CO2RR生成C2H4的效率开辟了一条新途径。

图3. IL@Cu和Cu催化剂(a)在CO2饱和和N2饱和电解质的LSV曲线,(b) EIS光谱,(c)和(d)不同扫描速率下的CV曲线,(e)双层电容和(f)的Tafel图。

图4. a) IL@Cu催化剂的电子密度和b)电荷差密度。优化了IL@Cu催化剂上c) *CO, d) 2*CO和e) *OCCO生成的理论模型结构。f)计算了IL@Cu和Cu催化剂上*CO转化*OCCO的自由能图。红色、灰色、白色、蓝色和棕色原子分别代表氧、碳、氢、氮和铜原子。

链接:

https:///10.1002/anie.202200039

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