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钙钛矿基质在量子点（QD）上的外延生长使高效红光发光二极管（LED）得以出现，因为它将高效电荷传输与强大的表面钝化结合起来。然而，到目前为止，在天蓝LED的情况下，在基质异质结构中合成宽带隙（Eg）量子点仍然是难以捉摸的。 在这里，来自加拿大的研究人员开发了钙钛矿基质固体中的CsPbBr3量子点，该量子点具有较高的发光效率和光谱稳定性，光学Eg超过2.6 eV。筛选了调节钙钛矿Eg并允许异质外延的候选合金，试图实现晶格匹配的I型能带排列。由这种材料制成的LED显示出13.8%的外部量子效率和超过6000 cd m−2的亮度. 相关论文以题目为“Wide-Bandgap Perovskite Quantum Dots in Perovskite Matrix for Sky-Blue Light-Emitting Diodes”于2022年发表在J. Am. Chem. Soc. 期刊上。 论文链接： https://pubs./doi/10.1021/jacs.1c12556
在卤化铅钙钛矿（APbX3）基质中加入量子点（QD）可以实现高效的电荷传输和表面钝化，从而实现高效和稳定的光电子学。已经开发了3种基于基质固体中钙钛矿量子点的红光发光二极管（LED），在初始亮度为100 cd m时，其外部量子效率（EQE）超过18%，工作寿命（T50）超过2000 h。这种方法为高效稳定的钙钛矿光电器件打开了大门。就钙钛矿型天蓝色LED而言，稳定性和EQE仍远低于商业化标准。Eg>2.55 eV的强约束CsPbBr3量子点可实现蓝色发射。将宽禁带钙钛矿量子点嵌入钙钛矿基质中，从而为高效的天蓝色LED提供了一条途径。 基质固体中量子点的有效电荷输运要求基质和嵌入量子点之间的I型能带对准，要求基质的Eg大于量子点的Eg。混合>30%的Cl可将CsPbBr3基钙钛矿的Eg调谐到2.6 eV以上。然而，高Cl含量导致混合Cl/Br钙钛矿的卤化物偏析（图1A）。混合Cl/Br钙钛矿基质和CsPbBr3量子点之间的晶格失配使得这些材料容易因[PbBr6]4的外延生长而发生不均匀结晶。因此，研究了改变钙钛矿基质中的阳离子如何在不引入晶格畸变的情况下调节Eg。我们发现Sr合金钙钛矿的Eg>2.6eV。同时，由于Sr2+和Pb2+具有相似的尺寸，钙钛矿的晶格几乎保持不变。 然而，Sr2+的使用带来了一个化学挑战：Sr2+的吸湿性导致空气中快速形成SrBr2-xH2O，并分解混合Sr/Pb相。通过结合分子动力学（MD）模拟和实验结果，我们发现了一种新的钝化剂，双（4氟苯基）苯基氧化膦（DFPPO）；DFPPO与位于钙钛矿表面的Sr2+阳离子强烈配位，并提供足够的空间位阻，防止H2O侵入钙钛矿晶格。（文：爱新觉罗星）
图1（A） 混合Cl/Br钙钛矿中卤化物分离示意图。（B）PL光谱。（C，D）XRD图谱。
图2（A）上图：Eg位移。中间：PL光子能量比较。底部：离子半径比较。（B）PL光谱。（C）PL光谱跟踪。（D）XRD图谱。（E）Sr2+阳离子解离示意图。
图3（A） Sr/Pb混合基质固体中CsPbBr3量子点的TA光谱。（B）P2（基质）和P3（QD）动力学轨迹。（C）混合Sr/Pb矩阵LED的代表性亮度和电流密度性能与QD产生的应用偏压。（D）EQE。 |
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