|
钙钛矿太阳能电池(PSCs)由于其独特的光电性能和极大的功率转换效率(PCE)在过去的十年中引起了人们的极大关注，这是由于钙钛矿夹着电子和空穴传输层(ETL/HTL)，使用掺氟氧化锡(FTO)和银/金作为背接触而实现的。然而，银/金金属电极对卤离子的敏感性以及其高昂的成本阻碍了PSC的大规模商业化。PSCS中使用的碳电极具有优异的耐腐蚀性和强大的耐热、耐湿环境性能。由于电荷转移动力学的原因，碳基钙钛矿太阳能电池(C-PSC)在功率转换效率上远远落后于Ag/Au基的普通PSCs。 来自大连理工大学的学者利用缺陷多壁碳纳米管(D-MWCNT)来调节空穴传输层(HTL)和HTL与碳电极之间的界面电荷转移动力学。在分子水平上建立了界面耦合，从而通过边缘效应诱导电子再分布和一维超通道实现快速电荷转移。同时，由于D-MWCNT诱导界面与石墨烯的纳米级耦合，实现了HTL与碳电极之间的无缝连接。基于这一策略，获得了高达22.07%的PCE(到目前为止，C-PSC的PCE达到21.9%的认证记录)和良好的运行稳定性。相关文章以“Defective MWCNT Enabled Dual Interface Coupling for Carbon-based Perovskite Solar Cells with Efficiency Exceeding 22%”标题发表在Advanced Functional Materials。 论文链接： https:///10.1002/adfm.202204831
图1.D-MWCNT的静电分布和形貌以及分子水平上的理论界面耦合。a)D-CNT的静电电位标测图像。b)D-MWCNT与Spiro-OMeTAD之间的静电偶极矩相互作用示意图。c)MWCNT通过球磨形成D-MWCNT的示意图。d-f)原始MWCNT(d)、D-MWCNT聚集体(e)和单个D-MWCNT(f)的扫描电子显微镜图像。
图 2.D-MWCNT和Spiro-OMeTAD在分子水平上的界面偶联。a） C1s 芯线的 XPS 和D-MWCNT 的 b） O1s 磁芯线。c） Spiro-OMeTAD 的FTIR，有和没有 D-MWCNT，插图详细描绘了与纯D-MWCNT相比，向高频的特征峰偏移。d） 带或不带D-MWCNT的Spiro-OMeTAD的CPD映射图像。e） 带或不带D-MWCNT的Spiro-OMeTAD的紫外光电子能谱。f） Spiro-OMeTAD 薄膜的电斜率依赖性孔迁移率。
图 3.HTL和石墨烯在纳米尺度上的界面耦合。a，b） C-AFM 图像，c，d） 原子力显微镜高度图像，e，f） Spiro-OMeTAD 薄膜的水接触角。g，h） 使用Spiro-OMeTAD HTL和（h）D-MWCNT修饰的C-PSC的伪彩色横截面SEM图像。
图 4.完整 MC-PSC 器件的物理和光电特性分析。a） EIS 图（插图是高频区域中的放大图）。b） 莫特-肖特基曲线。c） 缺陷密度曲线。d）Voc的光强度依赖性。e)具有原始Spiro-OMeTAD HTL和D-MWCNT的完整MC-PSCs的TPV曲线：Spiro-OMeTAD HTL。f，g） 光致发光光谱映射和h，i)钙钛矿膜与原始Spiro-OMeTAD HTL(g，h)和D-MWCNT：Spiro-OMeTAD HTL(g，i)的时间分辨光致发光映射图。
图5.MC-PSC的光伏性能和运行稳定性。a)电流密度-电压曲线。b)入射光子-电流效率谱。c)原始Spiro-OMeTAD HTL和D-MWCNT修饰Spiro-OMeTAD HTL的MC-PSCs的稳定功率输出。d)封装的MC-PSC器件在连续一次太阳光照射下的工作稳定性，并与银基PSC作比较。 综上所述，MWCNT的缺陷工程是为了调整C-PSCs的电学和界面性质，以最大限度地减少由于电荷转移动力学迟缓而造成的能量损失，这是一个长期阻碍C-PSCs商业化的严重问题。一方面，D-MWCNT具有用于电荷传输的一维超通道和丰富的边缘缺陷与Spiro-OMeTAD在分子水平上耦合，使得HTL的导电性提高了一个数量级，并使界面能级排列得到很好的调制，以促进电荷转移。另一方面，由于D-MWCNT诱导的表面更加粗糙，D-MWCNT定制的HTL与石墨烯之间形成了无缝连接，建立了纳米尺度的二次耦合。由于双界面耦合的整体优势，缓慢的电荷转移或非辐射复合所造成的能量损失已大大减少。 采用D-MWCNT：Spiro-OMeTAD HTL制备的MC-PSCs的PCE达到22.07%，认证PCE达到21.9%，这是迄今为止C-PSC的最高PCE记录，与相同工艺条件下的银基PSCs相当。此外，未封装的MC-PSC器件在连续1个太阳光照下具有超过800小时的显著工作耐久性。这项工作为进一步缩小C-PSC与传统的Ag/Au基PSC之间的相变电导率差距提供了一个很好的策略，为推进C-PSC的大规模商业化铺平了一条新的道路。（文：SSC） |
|
|
