【原】邢巍&葛君杰等人Angew.：水氧化催化剂最新进展！

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研究内容

基于聚合物电解质膜（PEM）的水电解已被证明在与波动的可再生能源的兼容性方面优于碱性水电解，这归功于其快速响应和在高电流密度和高压下工作的能力。催化剂/载体相互作用在催化酸性析氧（OER）中起着至关重要的作用，目前，性能增强被解释为应变或电子给予效应。这些观点对于研究来说仍然需要完善。其中必须考虑潜在偏差下界面的动态演变。

中国科学院长春应用化学研究所邢巍研究员、葛君杰研究员、王颖研究员和中国科学院上海应用物理研究所姜政研究员以Nb2O5-x负载的铱（Ir/Nb2O5-x）为模型催化剂，揭示了OER过程中，IrOx和Nb2O5x之间氧物质的动态迁移。优化后的Ir/Nb2O5-x在PEMWE中表现出优异的电化学性能，在1.839 V下提供了3 A cm-2的电流密度，在2 A cm-2下测试超过2000 h时具有优异的耐用性。相关工作以“Enhanced Acidic Water Oxidation by Dynamic Migration of Oxygen Species at the Ir/Nb2O5-x Catalyst/Support Interfaces”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1. 作者使用直接光谱法同时监测在OER过程中，Ir、Nb和O的局部结构，结果表明，（i）氧物种可以从Nb2O5-x迁移到Ir纳米颗粒以生成Ir-O配位结构；（ii）Ir表面上的超界O可以反馈到Nb2O5-x中的Nb4+。

要点2. 理论模拟进一步证明，在工作条件下动态界面氧物种迁移是有利的。这一过程不仅在OER催化过程中引入了一个新的IrOx变量调节了原位铱结构，从而打破了标度关系，而且通过有效地将Ir位点保持在较低的氧化还原状态，即使在具有挑战性的高电位下，也能确保IrOx的稳定性。

要点3. 优化后的Ir/Nb2O5-x在PEMWE器件中表现出了令人印象深刻的性能，在1.839 V下提供了3 A cm-2的电流密度，在2 A cm-2下测试超过2000 h时具有非凡的耐用性。单个电池在8 A cm-2有效工作，表现出优异的循环稳定性。

这种动态催化剂/载体界面相互作用为有效地设计表面氧化还原化学方面的OER以外的催化性能提供了新的见解。

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研究图文

图1. Ir/Nb2O5-x的物理结构。

图2. 三电极装置中，Ir/Nb2O5-x和对照样品的电催化性能。

图3. 在0.8 V-2.0 V vs RHE的电位范围内，Ir/Nb2O5-x的结构演变。

图4. 基于DFT计算的结构-性能关系。

图5. 使用Ir/Nb2O5-x作为阳极电催化剂的PEM电解槽的性能。

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文献详情

Enhanced Acidic Water Oxidation by Dynamic Migration of Oxygen Species at the Ir/Nb2O5-x Catalyst/Support Interfaces

Zhaoping Shi, Ji Li, Jiadong Jiang, Yibo Wang, Xian Wang, Yang Li, Liting Yang, Yuyi Chu, Jingsen Bai, Jiahao Yang, Jing Ni, Ying Wang,* Lijuan Zhang, Zheng Jiang,* Changpeng Liu, Junjie Ge,* Wei Xing*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202212341

 

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作者简介

邢巍，理学博士，中国科学院长春应用化学研究所，研究员，博士生导师，二级教授，先进化学电源实验室主任，所学术委员会常委。中国化学会电化学专业委员会副主任委员、国际电化学会会员，《电化学》，EER等编委，多次参加中组部、科技部、基金委等的项目会评工作。研究兴趣聚焦在质子交换膜（PEM）氢-电能量转化，包括利用可再生能源的大规模PEM电解水制氢、质子交换膜燃料电池(PEMFC，含直接醇类燃料电池，DMFC)以及有机小分子催化分解制氢。

先后主持/完成数十项国家及省部级科研项目，如：“十三五”科技部重点研发计划项目“MW级固体聚合物电解质电解水制氢技术”，项目负责人;“十二五”863主题项目“先进燃料电池发电技术”，首席专家;基金委重点基金项目“多组分协同团簇基新型PEMFC催化剂研究”，项目负责人;吉林省组织部重大科技项目研发人才团队带头人等。

多年来系统地开展了SPE相关的电催化反应过程与机理、有机小分子电极动力学过程途径和相关电子转移理论基础、关键材料批量制备技术、核心部件电解质膜/催化电极复合体制备工艺、反应流场内多尺度传递优化、燃料电池堆整体结构与组装、发电系统集成与控制等关键问题和技术;目前DMFC发电电源系统已达到实用水平;在国际上率先实现小分子异相常温催化分解制氢。作为通讯作者已在包括Nature Commun.，JACS，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.，Energy. Environ. Sci., Nano Energy, Chem.Commun.,等发表SCI论文>300篇，他引>13000次，H-index为58，多篇被选为高被引论文，专利50余项，转让多项。多个著名杂志审稿人，主编出版了多部专著，如：主编由Elsevier出版的专著“Rotating Electrode Method and Reduction Electrocatalysts”, 2014。多次在全国电化学大会做大会报告及国际电化学年会特邀报告。

葛君杰，中国科学院长春应用化学研究所，研究员，博士生导师，目前为国家重点研发计划“新能源汽车专项”子课题负责人，主持国际自然科学基金面上，科学院仪器研发等项目研究，获得2017年度吉林省科技进步一等奖（排名第三）。自2005年起至今从事电化学和燃料电池相关研究，取得博士学位后，先后于美国南卡莱罗纳大学和夏威夷自然能源研究所从事博士后研究，以主要完成人身份参加美国能源部、美国海军办公室项目多项，在燃料电池关键材料批量制备技术、膜电极集合体性能优化、电池性能衰减机理研究方面取得了系列研究成果对燃料电池实用化有重要意义。以第一作者或通讯作者身份在本领域国际顶级期刊，如Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., ACS catalysis，Green Chemistry, Nano Energy, JMCA, JPCC等发表了系列重要成果。

姜政，1977年9月出生，研究生学历，工学博士，研究员，博士生导师。现任中国科学院上海高等研究院材料与能源科学研究部主任;上海光源用户负责人;上海光源线站工程谱学分总体负责人，上海光源线站工程经理助理;硬X射线自由电子激光项目束线副总师；上海光源 XAFS 线站负责人。北京同步辐射装置用户委员会委员。2005 年于中国科学技术大学国家同步辐射实验室毕业，获博士学位。主要工作集中于：1）同步辐射以及自由电子激光线站的设计与建设；2）发展先进X射线谱学装置和方法，包括X射线发射谱、高分辨吸收谱、时间分辨谱学、原位谱学等；3）推动和建立了X射线谱学对能源材料从单原子到团簇的系统研究。迄今为止，共发表相关工作共计400多篇，他引20,000次，H-index 64，入选2020/2021年度科睿唯安全球高被引科学家。

王颖，1979年12月生于辽宁，博士，现为中国科学院长春应用化学研究所副研究员。1998.09－2002.07，辽宁师范大学化学系，化学教育专业，理学学士。2002.09－2007.07: 吉林大学理论化学研究所，理论与计算化学国家重点实验室物理化学专业，理学博士，导师：刘靖尧教授。2007.10－2012.03：日本名古屋大学理学部和高等研究院博士后，合作导师：Stephan Irle教授、Keiji Morokuma教授。2012.07－至今：长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室 副研究员（引进人才）。主要研究方向为功能材料计算机辅助设计。