【原】陈为&魏伟&孙予罕Angew.：石墨烯/SiC高选择光电还原CO2制乙醇！

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研究内容

利用阳光从二氧化碳（CO2）中生产有价值的化学物质和燃料，即人工光合作用（AP），是实现太阳能储存和负碳循环的一种有前途的策略。然而，具有高CO2转化率的C2化合物的选择性合成对于当前AP技术仍然具有挑战性。CO2高效光转化为多碳化合物的关键挑战是精确控制C-C偶联的活性中间体，同时完成必要的光合作用步骤。

中国科学院上海高等研究院陈为研究员、魏伟研究员和孙予罕研究员在模拟太阳照射下，在石墨烯/碳化硅（SiC）催化剂上进行了CO2光电还原，乙醇（C2H5OH）选择性>99%，CO2转化率高达17.1 mmol∙gcat-1·h-1，性能稳定。相关工作以“Highly Selective Photoelectroreduction of Carbon Dioxide to Ethanol over Graphene/Silicon Carbide Composites”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1. 作者合成的石墨烯/碳化硅（SiC）复合催化剂包括SiC衬底、界面层（IL）和几层石墨烯覆盖层。最佳的界面层（IL）结构允许来自SiC衬底的光生电子容易地转移到石墨烯覆盖层上的活性位点。在活性位点的强吸附和石墨烯表面的高电子密度，可以有效地形成和稳定反应中间体。

要点2. 在模拟太阳照射下，在小电压（−50 mV vs. Ag/AgCl）和环境条件下，以>99%的选择性和17.1 mmol∙gcat-1·h-1的CO2转化率完全形成乙醇（C2H5OH）。该催化剂在从CO2生产C2产物中的光电催化性能比最先进的AP催化剂高至少两个数量级。

要点3. 实验和理论（DFT）研究表明，最佳界面层有助于光生电子从SiC衬底转移到几层石墨烯覆盖层，这也有利于CO2到C2H5OH的有效转化途径，CH3OH的形成在很大程度上受到抑制，有利于C-C耦合。

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研究图文

图1. 合成方案、拉曼光谱和CO2光电催化性能。

图2.结构特征。

图3. 反应中间体的检测。

图4. DFT研究。

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文献详情

Highly Selective Photoelectroreduction of Carbon Dioxide to Ethanol over Graphene/Silicon Carbide Composites

Guanghui Feng, Shibin Wang, Shenggang Li, Ruipeng Ge, Xuefei Feng, Junwei Zhang, Yanfang Song, Xiao Dong, Jiazhou Zhang, Gaofeng Zeng, Qiang Zhang, Guijun Ma, Yi-De Chuang, Xixiang Zhang, Jinghua Guo, Yuhan Sun,* Wei Wei,* Wei Chen*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202218664