【原】韩国国立自然科学研究所--通过脉冲激光对Ti2C3Tx MXene形成的TiO2@TiC 核壳结构用于加速析氢动力学

纳米催化剂在特定表面上的相工程不仅对于提高催化活性至关重要，而且对于深入理解基于表面的相工程对电催化反应的影响也至关重要。在本研究中，我们成功地重塑了通过脉冲激光辐照液体(PLIL)工艺蚀刻Ti₃AlC₂ MAX得到的二维MXene (Ti₃C₂T_x)。我们在粒径为200 ~ 350 nm的球体中制备了TiO₂@TiC核-壳结构，然后使用单步PLIL法在TiO₂@TiC核-壳表面装饰了约2 nm的超小Pt NPs。这些进展使得电催化析氢反应(HER)在可见光照明下的活性显著提高。确定了最佳Pt负载对PLIL时间的影响，得到的Pt/TiO₂@TiC/Pt-5 min样品具有出色的电化学和光电化学性能。Pt/TiO₂@TiC/Pt-5 min催化剂的HER活性在10 mA/cm2下表现出48 mV的低过电位和54.03 mV/dec的超低Tafel斜率和超过50 h的优异稳定性，其产氢活性甚至优于商业Pt/C催化剂(55 mV, 62.45 mV/dec)。该研究不仅为激光依赖相工程提供了潜力，而且为高效纳米催化剂的合理设计和制备提供了可靠的策略。         

         

          图1. (a) MXene生产Pt/TiO₂@ TiC/Pt的原理图设计。(b, c) XRD和拉曼光谱，分别为(i) MXene， (ii) TiO₂@TiC， (iii) Pt/TiO₂@TiC/Pt-5， (iv) Pt/TiO₂@TiC/Pt-10，和(v) Pt/TiO₂@TiC/Pt-20。

          图2 (a−d)不同放大倍率下Pt/TiO₂@TiC/Pt-5的HR-TEM图像。(e) Pt/TiO₂@ TiC/Pt-5的STEM图像和元素映射。(f, g) Pt/TiO₂@TiC/Pt-10和(h, i) Pt/TiO₂@TiC/Pt-20的HR-TEM图像。

          图3. (左)Pt/TiO₂@TiC/Pt-5、(中)Pt/TiO₂@TiC/Pt-10和(右)Pt/TiO2@TiC/Pt-20样品的(a−c) c 1s、(d−f) Pt 4f和(g−i) Ti 2p的XPS核心光谱。

          图4 Pt/C, Pt NPs和Pt/TiO₂@TiC/Pt样品在1.0 M KOH中的HER性能。

图5 电化学阻抗和稳定性能分析。

          图6 Pt/C, Pt NPs和Pt/TiO₂@TiCPt样品在1.0 M KOH中在100 mW/cm²输出功率的氙灯照明下的光电化学HER性能。

相关科研成果由韩国国立自然科学研究所Myong Yong Choi等人2023年发表在ACS Nano (https:///10.1021/acsnano.2c12638)上。原文：Moving beyond Ti₂C₃T_x MXene to Pt Decorated TiO₂@TiC Core−Shell via Pulsed Laser in Reshaping Modifcation for Accelerating Hydrogen Evolution Kinetics。