【原】Cement Concrete Comp. ：原位形成层状双金属氢氧化物：Mg2+对反应机理及浸出行为的影响

智慧土木 2023-05-13 发布于广东

展开全文

文献速读

Cement Concrete Comp. ：在MgO-NaAlO₂激发的GGBS/MSWI BA中原位形成层状双金属氢氧化物：Mg²⁺对反应机理及浸出行为的影响

题目

题目：In-situ formation of layered double hydroxides in MgO–NaAlO₂-activated GGBS/MSWI BA: Impact of Mg²⁺on reaction mechanism and leaching behavior

在MgO-NaAlO₂激发的GGBS/MSWI BA中原位形成层状双金属氢氧化物：Mg²⁺对反应机理及浸出行为的影响

关键词

关键词：粒化高炉矿渣（GGBS）；城市生活垃圾焚烧底灰（MSWI BA）；MgO掺入；NaAlO₂激发；孔隙液；LDHs；浸出

来源

出版年份：2023年

来源：Cement and Concrete Composites

课题组：武汉大学土木建筑工程学院于清亮课题组

研究背景

城市固体废弃物（MSW）在全世界范围内大量产生，其中，焚烧处理MSW体积高达90%。然而，焚烧处理方式会产生有问题的残留物——城市固体废物焚烧底灰（MSWI BA，简称BA）。由于BA含有大量无定形二氧化硅和氧化铝，具有火山灰活性，从而有潜力作为辅助胶凝材料。但在BA使用过程中，其含有的锑、铜、钼等重金属离子可能浸出污染环境。为解决这一问题，碱激发材料（AAMs）和水化硅酸钙（C-S-H）凝胶的结晶反应产物被用来吸附BA上的重金属离子，但吸收能力有限。层状双金属氢氧化物（LDHs）是碱激发粒化高炉矿渣（GGBS）二次反应产物，具有优异的重金属离子结合能力。但是，GGBS碱激发过程中LDHs生成量有限。pH值较低的激发剂可促进LDHs形成，减少浸出问题。铝酸钠（NaAlO₂）可为孔隙液提供低pH环境，但其激发效率较低。MgO显示出GGBS/BA碱激发潜力，不仅可维持孔隙液的低pH环境，而且提供Mg²⁺，促进Mg-Al LDH形成。过量的Mg²⁺影响渣粒溶解，产生不同的反应产物。同时，MgO含量影响基体的微观结构。

研究出发点

目前，针对碱激发矿渣掺有BA所引起的孔隙液组成变化的研究非常有限。此外，Mg²⁺（来源于MgO添加剂）对反应以及后续浸出行为的影响，以及对MgO-NaAlO₂激发基质的作用也缺乏全面的认识。

研究内容

本文重点探究了Mg²⁺对MgO-NaAlO₂活化GGBS/BA（MSAASB）中LDHs和凝胶形成过程的影响，特别是对浸出行为的影响。具体为：表征了MSAASB孔隙液中的pH值和碱金属离子，测定了反应产物和微观结构，并测试了重金属离子的浸出率和抗压强度。在此基础上，讨论了Mg²⁺对反应产物形成及浸出行为的影响。

表1 配合比设计（100 g粘结剂）

图1 NH、NA和MA浆体在a）7 d和a）28 d时的XRD

图2 在a）7 d和b）28 d时NH、NA和MA浆体的XRD的定量分析

图3 在a）7 d和c）28 d时NH、NA和MA浆体的质量损失；b）7 d和d）28 d时NH、NA和MA的TGA

图4 第28 d的孔径分布：a）增量体积和b）累积孔隙率

图5 Mg-Al和Ca-Al LDH的形成

图6 NA和MA样品中Mg-Al和Ca-Al LDH形成之间的竞争

图7 在NA和MA样品中Mg-Al LDHs与沸石形成之间的竞争

主要结论

（1）在MA（MgO-NaAlO₂激发）处理后的样品中观察到Mg-Al LDHs显著增加，且在28 d时达到3.04 wt.%（相比之下，NH（NaOH激发）样品中仅有1.68 wt.%）。高MgO/NaAlO₂摩尔比有助于促进Mg-Al LDHs和凝胶的形成，特别是在反应初期的相对低的pH环境下（12.80-12.95）。此外，加入较高含量的MgO有助于将Ca-Al LDHs和沸石的二次反应产物转化为Mg-Al LDHs；

（2）MgO的加入显著改善了材料的微观结构。当MgO/NaAlO₂摩尔比为4时，样品孔隙率最低，力学性能最优。此外，较高MgO/NaAlO₂比也促进了材料强度的增长；

（3）额外的MgO提供了更多的Mg²⁺，从而促进了Mg²⁺和Al(OH)₄^-之间的反应，并减少了Ca²⁺和Al(OH)₄^-之间的反应。这同时减少了Al(OH)₄^-与Na⁺的反应，导致更少的沸石形成。在NaAlO₂活化体系中，Mg-Al LDHs是主要的LDHs（而非Ca-Al LDHs）。此外，富含Mg²⁺的水环境也会阻碍沸石的生成；