羟甲基糠醛(HMF)是最重要的生物质平台化合物之一。HMF经过氧化、加氢脱氧、水解等转化,可以合成一系列高附加值精细化学品。 其中,2,5-二甲基呋喃(DMF)被认为是最有潜力的新燃料之一,它也可以转化为各种有价值的化学品。 目前,HMF向DMF的高效转化可以通过贵金属基催化剂实现。然而,由于贵金属的高成本,它们的大规模应用受到阻碍。 为了降低成本,已经开发了一系列丰富的金属基催化剂作为替代品。这些非贵金属催化剂的问题是反应时间长、条件苛刻、催化剂用量高和可回收性差。 因此,我们希望为这种转化开发一种新的、有效的非贵金属催化剂,以消除上述问题。 我们开发了一种高效的ZIF衍生的氮掺杂碳负载的CoMo双金属催化剂,用于HMF到DMF的加氢脱氧反应。 论文要点 (1)这项工作为加氢脱氧反应提供了一种新的、有效的具有CoN4单原子位点的CoMo双金属催化剂。 (2)由于Co和Mo位点的协同催化作用,这种具有低Co含量(0.14 wt.%)的催化剂在HMF对DMF的加氢脱氧反应(TOF高达28.7,超过8个循环)上表现出与大多数丰富的金属基催化剂相当的催化性能。 (3)论文还获得了对反应机理的深入了解。在该反应中,MF到DMF的加氢脱氧反应比HMF到MF的加氢脱氧反应慢,这导致了副产物BMF,从而限制DMF的产率。 (4)为了克服这一限制,本论文首次公开了一种两步一锅法,它可以有效地提高反应速率和DMF产率。 参考文献: G.-P. Lu, B. Wang, Y. Li, Y. Lin, J. Hu, Z. Chen and F.
Chen, Applied Catalysis A: General, 2023, 661, 119240. https://www./science/article/pii/S0926860X2300220X?dgcid=author |
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