【原】不使用贵金属、稀有金属、毒性元素的固态CO2转化光催化剂——采用锡系MOF

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摘   要：不使用贵金属、稀有金属和毒性元素的固态CO2转化光催化剂。利用可见光，成功地将CO2以高选择率和高表面量子收率转换为甲酸——甲酸的生成选择率达到99%以上，表面量子收率达到9.8%，为已知的世界最高值。

关键词：光催化剂、CO2转化、锡系MOF、甲酸、表面量子收率

研究小组成功开发出不使用贵金属、稀有金属和毒性元素的固态CO₂转化光催化剂。利用可见光，成功地将CO₂以高选择率和高表面量子收率（假设入射光子的全部吸收而计算出的用于生成产物的电子数的比例）转换为甲酸。

近年来，将CO₂转化为有用化学物质的催化剂技术备受关注。将光能转化为化学能的光催化剂，可以在常温常压下驱动反应。固态光催化剂的开发尤为受到重视，因为反应后容易将反应物和催化剂分离，方便将催化剂回收。

迄今为止开发的转化CO₂的可见光响应型固态光催化系统，几乎都需要钌、银等贵金属和稀有金属。另外，研究团队之前开发的CO₂转化催化剂“KGF-9”使用有毒的铅。因此，研究人员致力于开发由常见元素构成的固态光催化剂。

此次研究中使用了可吸收550nm左右可见光的锡系MOF（金属有机结构体）“KGF-10”。

    

KGF-10的(a)反应机制和(b)晶体结构

用可见光照射KGF-10后，可以高选择性、高效率地将CO2转化为甲酸。

(a)甲酸生成量随时间的变化

(b)KGF-10的吸收和表面量子收率的作用光谱

研究还表明，KGF-10在光催化反应的初始阶段改变了自身结构，然后催化反应平稳地进行。

此次开发的光催化剂在优化的催化反应条件下使得甲酸的生成选择率达到99%以上，表面量子收率达到9.8%（照射波长为400nm时的数值）。据称，在不含贵金属和稀有金属的单一成分光催化系统中，这是世界最高值。与传统的由铅组成的KGF-9光催化系统相比，表面量子收率达到了其3.6倍。

KGF-10采用锡作为金属元素，与现有的可见光响应型光催化剂相比，资源限制较小，成本也较低。由于毒性低，可以降低环境负荷，因此有望成为迈向实用化的第一步。

但是，现阶段还不清楚结构变化后的活性光催化剂的结构。今后，通过阐明实际引起光催化反应的结构，期待开发出性能进一步提升的高活性CO₂转换化光催化剂。

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