【原】北京大学马丁&王蒙Angew.：Ni/TiO2催化剂实现水相中碳酸盐加氢生成甲酸盐！

研究内容

碳酸盐加氢制甲酸盐是一种很有前途的途径，可以将捕获的二氧化碳(CO₂)转化为有价值的化学品，从而减少碳排放并创造收入回报。开发具有高活性、高选择性和高稳定性的廉价催化剂仍然具有挑战性。

北京大学马丁和王蒙报道了一种负载型非贵金属催化剂Ni/TiO₂，在水溶液中催化碳酸盐转化为甲酸盐时具有超过96%的高选择性和优异的稳定性。在Ni/TiO₂催化剂中都观察到Ni⁰和Ni²⁺，这两种Ni组分的协同作用导致碳酸盐加氢制甲酸酯的高活性和高选择性。相关工作以“Carbonate Hydrogenated to Formate in the Aqueous Phase over Nickel/TiO₂ Catalysts”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1.作者合成的非贵金属催化剂Ni/TiO₂用于水相碳酸盐加氢生产甲酸盐，0.6%-Ni/TiO₂和2%-Ni/TiO₂催化剂实现了50 mol_Na2CO3·mol_Ni^-1·h^-1以上的产率，甲酸盐的选择性达到98%以上，优于其他报道的非贵金属催化剂。

要点2.非贵金属和载体的使用可以大大降低反应后催化剂制备和分离的成本，从而为通过CO₂捕获利用碳酸盐水溶液提供了可行的策略。

要点3.作者进一步通过研究Ni/TiO₂催化剂的微观结构和活性物种的化学状态，揭示了Ni⁰和Ni²⁺的协同作用，当Ni⁰和Ni²⁺的比例适中时，镍基催化剂可以将碳酸盐转化为甲酸盐，具有高活性和高选择性。

这两种化学状态的协同作用可能对开发高性能碳酸酯加氢催化剂具有指导意义。

研究图文

图1. Ni/TiO₂上碳酸盐加氢反应及催化性能。

图2. Ni/TiO₂催化剂的结构表征。

图3. 2%-Ni/TiO₂催化剂的电子显微镜表征。

文献详情

Carbonate Hydrogenated to Formate in the Aqueous Phase over Nickel/TiO₂ Catalysts

Xiaochen Zhang, Aowen Li, Haoyi Tang, Yao Xu, Xuetao Qin, Zheng Jiang, Qiaolin Yu, Wu Zhou, Liwei Chen, Meng Wang,* Xi Liu,* Ding Ma*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https:///10.1002/anie.202307061