【原】蔡仁/杨红芬Anal. Chem.：基于DNA Walkers的自供电生物传感器！

崛步化学 2023-10-07 发布于北京

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研究内容

近日，湖南大学蔡仁和南华大学杨红芬报道了一种用于超灵敏检测microRNA-21(miRNA-21)的新型自供电生物传感器，该生物传感器包括酶生物燃料电池(EBFC)、DNA Walkers、数字万用表(DMM)和电容器。结果显示，该生物传感器对miRNA-21的检测灵敏度在0.5至10⁴ fM之间，检测极限为0.15 fM。此外，该自供电生物传感器对人类血清样本中的miRNA-21检测显示出高选择性。相关工作以“Self-Powered Biosensor Based on DNA Walkers for Ultrasensitive MicroRNA Detection”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。

研究要点

要点1. EBFC包含葡萄糖氧化酶/金纳米粒子/碳纸(GOD/Au NPs/CP)负极和发夹链(H1)-Au NRs/DNA1/Au NRs/CP正极。作为一种新的信号放大策略，DNA Walkers被设计在阴极中，而电容器存储来自EBFC的电化学能量，进一步提高DMM显示的瞬时电流。

要点2. 在miRNA-21存在的情况下，H1的发夹链被miRNA-21打开，并通过互补碱基配对在H1和miRNA-21之间形成双链DNA结构，刺激[Ru(NH₃)₆]³⁺通过静电相互作用吸附在阴极表面上被还原为[Ru(NH₃)₆]²⁺。miRNA-21的浓度越高，形成的双链越多，开路电压(E^OCV)也越大。

要点3. 该生物传感器对miRNA-21的检测灵敏度在0.5至10⁴ fM之间，检测极限为0.15 fM。此外，该自供电生物传感器对人类血清样本中的miRNA-21检测显示出高选择性。

研究图文

图1. DNA Walker原理示意图。

图2. 不同修饰阴极的（a）CV和（b）DPV。阳极在PBS(pH 7.4，没有/有5 mM葡萄糖)中的（c）LSV和（d）CV。（e）裸CP（A）、Au NPs/CP（B）和GOD/Au NPs/CP（C）的阳极EIS。（f）裸CP（A）、Au NRs/CP（B）、DNA1/Au NRs/CP（C）、H1-Au NRs/DNA1/Au NRs/CP（D）和miRNA-21/H1-Au-NRs/DNA1/Au NRs/CP（E）的阴极EIS。

图3.（a）无电容器的自供电生物传感器在存在不同浓度的miRNA-21(0，0.5，1，10，10²，5×10²，10³，5×10³，10⁴ fM)的情况下的E^OCV。（b）E^OCV与miRNA-21浓度的关系。（c，d）miRNA-21检测的再现性和选择性。

图4. 自供电生物传感器瞬时电流测试数码照片：（a）无电容；（b）带充电电容器以及（c）具有充电后的电容器。

图5.（a）不带电容器和（b）带充电电容器的自供电生物传感器中，不同miRNA-21浓度（0、0.5、1、10、10²、5×10²、10³、5×10³、10⁴ fM）的瞬时电流的DMM信号。（c）无电容的自供电生物传感器的瞬时电流与miRNA-21浓度之间的关系。（d）具有充电电容器的自供电生物传感器的瞬时电流与miRNA-21浓度之间的关系。