单原子合金(SAAs)结合了单原子(SAs)和纳米颗粒(NPs)的优点,在多相催化领域发挥着极其重要的作用。然而,与单原子和NPs相比,理解SAAs在催化反应中的催化机制仍然是一个挑战。河南理工大学刘宝忠、清华大学王定胜和郑州大学李保军通过将原子分散的Ru嵌入Ni NPs中合成的钌-镍SAAs(RuNiSAAs)锚定在二维Ti3C2Tx MXene上。RuNiSAA-3-Ti3C2Tx催化剂对氨硼烷(AB,NH3BH3)水解析氢表现出前所未有的活性,其质量比活性(rmass)值为333 L min-1 gRu-1。相关工作以“Why do Single-Atom Alloys Catalysts Outperform both SingleAtom Catalysts and Nanocatalysts on MXene?”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。 要点1. 作者选择NH3BH3水解作为探针反应,系统地研究了NPs、SACs和SAAs在MXene上的结构和性能差异。MXene上的RuNiSAAs结合了NPs、SACs和MXene的多重优势,促进AB水解的快速脱氢。要点2. 具有最佳d带中心的RuNiSAA-3-Ti3C2Tx实现了对AB水解的最高活性。其质量比活性(rmass)值为333 L min-1 gRu-1。要点3. 密度泛函理论(DFT)计算结果表明,与SAAs和NPs相比,由于合金化效应和金属-载体相互作用(MSI)引起的d带结构调制,SAAs在Ti3C2Tx上的锚定优化了AB和H2O的解离以及AB水解过程中H*中间体的结合能力。这项工作为开发和优化高效的氢相关催化剂提供了有用的设计原则,并证明了SAAs在能量催化方面优于NPs和单原子。图1. RuSAC-Ti3C2Tx、RuNPs-Ti3C2Tx和RuNiSAA-Ti3C2Tx催化剂的制备示意图。 图2. RuNiSAA-3-Ti3C2Tx的形貌。 图3. RuNiSAA-3-Ti3C2Tx的结构表征。 Why do Single-Atom Alloys Catalysts Outperform both SingleAtom Catalysts and Nanocatalysts on MXene? Shuyan Guan, Zhenluo Yuan, Zechao Zhuang, Huanhuan Zhang, Hao Wen, Yanping Fan, Baojun Li,* Dingsheng Wang,* Baozhong Liu*DOI: https:///10.1002/anie.202316550
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