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电化学发光(ECL)强度可以通过穿过微通道的离子电流来调节，这拓宽了ECL传感器的调节范围。但在早期报道的传感器中，静电排斥和空间位阻导致很少有目标在浓度差的驱动下接近微通道的界面，这降低了检测效率，延长了检测周期。硫化氢是生理和病理过程中一种重要的信号转导分子，有必要开发一些灵敏的硫化氢检测方法。福州大学林振宇和Yue Lin设计了不同的积累策略，如正电场和不同极性电场，在微通道中积累目标。叠氮化物基团与硫化氢的相互作用是一个研究模型。硫化氢可以与微通道表面带负电荷的叠氮化物基团反应，产生带正电荷的氨基，降低微通道的负电荷密度，从而改变离子电流和ECL强度。硫化氢在微通道尖端的积累可以增加与叠氮化物基团的碰撞概率，提高检测效率，积累和反应的结合可以将检测周期缩短到28分钟。通过施加不同极性电场积累的微通道尖端上的硫化氢浓度比施加正电场积累的硫化氢浓度高22.3倍。相关工作以“Charge Density-Regulated Microchannel-Based Electrochemiluminescence Sensor for Hydrogen Sulfide Detection with a Highly Efficient Accumulation Strategy”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。 要点1. 作者设计了不同的积累策略，包括正电场和不同极性电场，并比较了它们的积累效率。硫化氢和叠氮化物之间的反应可以产生带正电荷的氨基；如果在微通道的内表面修饰叠氮化物基团，硫化氢和叠氮化物基团的反应会引起微通道中电荷密度的变化，进而影响系统的ECL强度，因此选择该反应作为研究模型。要点2. 正电场诱导靶积聚在微通道的底部；靶与微通道基底界面官能团之间的化学反应对离子电流和ECL强度的影响很小，不能有效提高检测效率。然而，不同极性的电场积累策略可以通过在微通道尖端积累目标来解决这个问题。。要点3. 靶在微通道尖端的积累增加了官能团和靶之间的碰撞概率，显著改变了微通道的界面特性，从而提高了检测效率。积累和反应的结合进一步缩短了检测周期。该研究模型拓宽了基于微通道的ECL传感器的应用范围，证实了基于微信道的ECL传感的普遍性。图1. 在V+和V-的驱动下，7-羟基香豆素在（A）裸微通道和（B）带负电荷微通道上的示意图和共聚焦荧光图像，将含有7-羟基香豆素(50 μM)和KCl(0.5 M)的溶液注入微通道中，然后将微通道放置在含有KCl(0.5 M)的储液器中。（C）在施加V+和V-前后，记录了带负电荷的微通道上7-羟基香豆素的示意图和共聚焦荧光图像。将7-羟基香豆素(50 μM)和KCl(0.5 M)回填到微通道中，然后将微通道浸入含有KCl(0.5 M)和NaOH(10 μM)的本体溶液中。图2. 通过不同的力驱动30分钟后，微通道中5-羧基荧光素的浓度扩散(CD)，包括（A）CD，（B）恒定正电场(1.6 V)和（C）不同极性电场，每30秒通过1.6或-1.6V的交替施加电压。（D）归一化荧光强度与CD时间曲线。 图3.通过将叠氮化物基团修饰的微通道浸入含有1 pM至100 nM的不同浓度H2S溶液中，获得基于微通道的ECL传感器的（A）ECL强度和（B）校准曲线。（C）基于微通道的ECL传感器对H2S检测的选择性；H2S的浓度和潜在干扰分别为100 pM和10 nM。（D）实际样品中V+和不同极性电场的积累效率。通过三电极系统记录ECL强度。Ru(phen)32+和TPrA的浓度分别为5 μM和13 mM。Charge Density-Regulated Microchannel-Based Electrochemiluminescence Sensor for Hydrogen Sulfide Detection with a Highly Efficient Accumulation StrategyYanling Huang, Huabin Cai, Yue Lin,* Fang Luo, Cuiying Lin, Jian Wang, Bin Qiu, Zhenyu Lin*DOI: https:///10.1021/acs.analchem.3c05903
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