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文献速读 Small Methods：多孔水化硅酸钙作为低成本纳米容器用于超高CO2捕集与封存  题目 Porous Calcium-Silicate-Hydrate as a Low-Cost Nano-Platform for Ultra-High CO2 Capture and Storage 多孔水化硅酸钙作为低成本的纳米容器用于超高CO2捕集与封存 关键词 CO2捕集；CO2封存；水化硅酸钙；低成本；多孔框架 来源 出版年份：2023年 来源：Small Methods 通讯作者：东南大学材料科学与工程学院冯攀&东南大学化学化工学院罗洋辉 研究背景 全球工业化迅速发展，化石燃料大量燃烧，导致全球CO2排放量剧增，生态环境受到严重威胁。为实现碳中和目标，碳捕集、利用和封存（CCUS）技术成为中短期解决方案之一。吸附法因其对目标物质选择性高、分离效率高、能耗小、成本低、操作简单等优势而备受关注。最近，直接空气捕集（DAC）技术兴起，可从任何点或分布式来源捕集CO2。各种基于吸附的DAC材料已被广泛探索使用，如胺吸附、膜分离、吸附和深冷分离等。已有研究表明，通过吸附法大规模部署DAC技术在技术上是可行的，每年可捕集数十亿吨CO2。然而，许多DAC基吸附剂存在CO2吸附能力有限、有效活化温度较高及毒性或腐蚀性等缺陷。开发高效的DAC吸附材料仍面临着挑战。 矿物碳化作为有前途的CCUS技术引起广泛关注，其通过形成热力学稳定的碱金属碳酸盐促进CO2永久封存。世界各地丰富的材料资源如天然矿物、固体废弃物和水泥基材料可用于矿物碳化。通常，混凝土结构碳化反应降低了混凝土碱度，缩短了使用寿命。然而，“矿物碳化”性能使混凝土成为最有效的CO2捕集剂，为CCUS技术提供新的可能性。水化硅酸钙（C-S-H）作为混凝土主要成分，易于碳化，具有吸收和封存大气中CO2的巨大潜力。研究表明，C-S-H是一种潜在的含钙捕集CO2形式，但其捕集能力缺乏系统研究，且单一C-S-H有限的吸附能力仍是关键障碍。因此，引入其他材料，以低成本、简单的制备方法组装C-S-H复合材料，对增强CO2捕集能力具有重要意义。 研究出发点 通过将ZIF-8接枝到C-S-H上，可获得理化性质可控的改性C-S-H。同时，ZIF-8的优势可在气体吸附或阻隔领域得到最大程度利用。然而，ZIF-8修饰后的C-S-H（C-S-Z）在CO2捕集方面的性能尚未研究。 研究内容 本文通过原位生长成功制备了一种具有超高CO2捕集能力的C-S-H@ZIF-8复合材料（C-S-Z）。通过扫描电子显微镜-能量色散光谱（SEM-EDS）、N2吸脱附、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等技术对C-S-Z的表面特性和微观结构进行详细分析。结果显示，C-S-Z具有均匀的结构，表面富含大量N元素，且表面孔隙主要分为微孔和介孔，相较于C-S-H，C-S-Z的比表面积和孔体积显著提高。这是由于C-S-H表面提供足够的活性位点与锌离子配位，促进ZIF-8壳的快速生长，形成具有更高的比表面积和分层多孔结构。ZIF-8外壳具备高CO2吸附能，且能够作为传输通道促使CO2迅速吸收到下层C-S-H基体，加速碳化同时阻止氮气和水的进入。基于质量增加和热重分析（TGA）结果表明，C-S-Z表现出优异的CO2捕集能力。最后，借助密度泛函理论（DFT）计算，对C-S-Z的CO2吸附性能进行了深入研究。  图1 C-S-Z制备说明  （a）氮气吸附-解吸等温线；（b）不同样品的相应孔径分布；（c）C-S-Z-1.0的XPS光谱和（d）高分辨率O 1s光谱  （a）在碳化条件下，不同样品的CO2吸附能力作为时间的函数；碳化10 d后不同样品的（b）碳化程度；（c）CO2吸附能力；（d）不同样品的碳化动力学；（虚线和实线分别代表碳化反应阶段1和阶段2）；（e）10 d后不同条件下样品的质量增加；（f）已有文献中ZIF或C-S-H基二氧化碳吸附剂的吸附能力  （a）碳化条件下C-S-Z结构变化示意；（b）碳化前和（c）碳化后Ca/Si=1.0 C-S-Z的SEM图；（d）碳化后Ca/Si=1.5 C-S-Z的TEM图  主要结论 本文通过在C-S-H上原位生长ZIF-8，成功制备了一种高效CO2吸附剂，即C-S-H@ZIF-8复合材料（C-S-Z）。C-S-Z中富含吡咯氮，表现出密实的孔隙结构，表面积高达577.18 m2 g-1，对CO2表现出优异的捕集能力。具体而言，Ca/Si为1.5时，C-S-Z表现出超高的CO2捕集能力，高达293.6 mg g-1，是目前文献报道中的最高值，为原始C-S-H的2倍，约为ZIF-8的16倍。本文研究结果表明，C-S-Z作为CO2吸附剂具有广泛的工业应用潜力，不仅具有经济效益，而且在材料性能方面表现出卓越的特点。 |
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