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1. JACS：纳米Au表面静电势 Au纳米颗粒在许多反应中都具有较高的催化活性，而体相的Au却非常惰性。一直以来人们认为这与底物在表面的吸附能力有关。ToreBrinck等人发现Au的催化活性与表面形成的 σ-holes，即表面的最大静电势能VS,max.相关。与实验结果相同，其VS,max在顶点位，边角和面内位点依次降低。随着Au的尺寸降低，其σ-holes增加而表现出更高的活性。此结论也适用于Pt。 Extending the σ-Hole Concept to Metals:An Electrostatic Interpretation of the Effects of Nanostructure in Gold andPlatinum Catalysis J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b05987
2. JACS：晶格收缩调控钙钛矿带宽 在Pb和Sn钙钛矿中钙钛矿中，可以通过调节AMX3中的A来调控其带宽。一般而言，当使用较小尺寸的A时可能会产生两种结果，一种使得八面体扭曲，带宽增加；另一种是产生晶格收缩而使带宽降低。当增加Cs的浓度时时，Pb钙钛矿的八面体发生扭曲，带宽增加，而Sn钙钛矿带宽则减小。通过这一手段优化调控钙钛矿可以使得其红外吸收远达1040nm，并且效率提高至17.8%。这种晶格张力调控的策略也适用于其他类型的钙钛矿。 Band Gap Tuning via Lattice Contractionand Octahedral Tilting in Perovskite Materials for Photovoltaics J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b04981
3. JACS：海水净化 Kyoung-Shin Choi等人利用泡沫Bi的储Cl能力结合 NaTi2(PO4)3对于Na的储存能力设计了 Bi-NaTi2(PO4)3 电池用于海水的净化。海水脱盐后形成BiOCl和 Na3Ti2(PO4)3 可以再次脱Cl脱Na重生。由于Cl的存储脱附是3e过程而Na是单电子过程，该循环的动力学决速步为Cl的吸脱附。通过在酸性介质中释放Cl可以大幅提升海水净化的效率。在0.20 V的外加电位下电流密度既可以达到±1 mA/cm2。 Bismuth as a New Chloride-StorageElectrode Enabling the Construction of a Practical High Capacity DesalinationBattery J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b01119
4. JACS：MnFe2O4促进光疗除肿瘤 在采用光疗杀死肿瘤细胞时，常常由于肿瘤细胞内O2浓度较低，而光疗过程又极大地依赖于O2浓度而效果不够理想。NohyunLee, Seung Hong Choi等人将MnFe2O4铆钉在介孔SiO2（MFMSNs），其中的MnFe2O4可以在肿瘤细胞内产生活性氧物种从而大幅提高光疗效果。 Continuous O2-Evolving MnFe2O4 Nanoparticle-AnchoredMesoporous Silica Nanoparticles for Efficient Photodynamic Therapy in HypoxicCancer J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b05559
5. JACS：聚合物包裹（氢）氧化物制备单原子催化剂 Dingsheng Wang, Yadong Li等人报道了一种具有广泛适用性的制备单原子催化剂的方法。使用聚合物包裹（氢）氧化物后再进行高温碳化后形成金属离子嵌入的CNx层，随后将氧化物酸洗后便可以形成CNx负载的单原子催化剂。通过采用不同的材料可以得到Fe,Co，Ni,Mn， FeCo, FeNi等单原子分散与CNx上的催化剂。其中单原子Fe催化剂在苯的氧化制苯酚反应中表现出较高的活性。 Metal (Hydr)oxides@Polymer Core–ShellStrategy to Metal Single-Atom Materials J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b05372
6. JACS：生物质原料制备金属磷化物电极材料 近来，金属磷化物在电催化中受到广泛关注，但是常规的制备方法存在过程复杂，原料易燃易爆等不利因素。本文中An-Min Cao, Jin-Song Hu , and Li-Jun Wan等人使用生物质中的磷酸基团作为磷源前驱体，这些基团与金属离子结合手可以使得金属离子在表面均匀分散，进一步碳化后便可以形成均匀分散的自支撑的金属磷化物纳米材料，大幅简化制作流程。 Microbial-Phosphorus-Enabled Synthesisof Phosphide Nanocomposites for Efficient Electrocatalysts J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b06123
7. JACS：CO2电还原中的碱金属离子助剂效应 CO2电还原过程中碱金属离子的助剂效应由来已久，但是依然缺乏系统的解释。Alexis T. Bell等人发现，碱金属离子的尺寸影响不同催化剂上CO2电还原产物的分布。在Cu(100)和Cu(111)上主要是 HCOO–,C2H4, and C2H5OH，而在Ag和Sn上主要是CO和HCOO-。DFT计算发现，碱金属通过影响Helmholtz层的静电势而影响产物分布。尺寸越大的碱金属离在外Helmholtz层的浓度越高，同时也会使得催化活性升高。 Promoter Effects of Alkali Metal Cationson the Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b06765
8. JACS：单原子催化C-H活化 Fe-N-C材料被视为潜在的Pt催化剂的替代材料，然而常规的纳米颗粒型的Fe-N-C材料在许多Pt催化的反应中催化性能并不高。本文中Aiqin Wang，Tao Zhang等人制备了单原子分散的Fe-N-C材料，可以在室温下催化苯与苯系物中的C-H键的氧化，并且选择性高达98%。通过STEM，XAS等表征发现，随着碳化温度的不同其中的FeNx的配位结构中的x可以在4-6之间变化。其中FeIIIN5的催化活性最高，比FeIIIN6高一个数量级，比FeIIN4高3倍。 Discriminating Catalytically Active FeNx Speciesof Atomically Dispersed Fe–N–C Catalyst for Selective Oxidation of the C–H Bond J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b05130
9. Angew：Au活化O Simon G. Podkolzin，Fei Tian等人通过表面增强拉曼研究双氧水和氘代双氧水在SiO2负载的5,50和400nm单分散的Au纳米颗粒上分解过程，结合理论计算证实，在催化分解过程中，双氧水中的两个O原子倾向于在共享一个Au原子，形成O-Au-O结构，而非传统观点认为的完全解离或者非解离式的吸附活化。 Observation and Identification of an Atomic Oxygen Structure on Catalytic Gold Nanoparticles Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201706647
10. Angew：天然气氧化加氯制烯烃 Javier Pérez-Ramírez等人使用EuOCl为催化剂，以乙烷或者丙烷为原料通过氧化加氯反应过程制备烯烃，其乙烯的产率可大90%，丙烯产率大40%。甚至还可以催化甲烷，乙烷和丙烷混合器的氧化加氯制烯烃，并且维持催化性能超过150h不衰减。该催化剂的高性能是得益于其OCl成分可以在反应过程中循环。 Olefins from Natural Gas via Oxychlorination Catalysis Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201706624 |
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