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在实验中同时进行多个设计参数的优化会消耗大量的实验时间，其中最典型的锂离子电池就是在材料选择、电池制造和运行过程中的控制优化，以最大限度的延长电池使用寿命。然而，对一个电池的循环寿命估计需要花费几个月到几年不等。此外，巨大的参数调整空间和样本的多样性使得实验更加难上加难。如何进一步减小参数范围和缩短实验时间对于发展锂离子电池至关重要。 最优实验设计（OED）方法被广泛用于降低实验优化的成本。这些方法往往涉及一个闭环原则，利用已完成的实验的反馈为随后的实验决策提供了信息，平衡实验结果和需求的关系，即测试具有高度不确定性的实验参数空间，并进行探索，根据完成的实验结果预测有希望的参数。适应性的OED算法已成功应用于物理科学领域，例如物理学，材料学和化学，以及计算机科学领域，如机器学习的超参数优化。 然而，虽然设计闭环方法是为了尽量减少在多维参数空间中优化所需的实验次数，但每个实验的时间和成本可能会仍然很高，锂离子电池也是如此。因此，OED方法应同时考虑实验次数和每个实验的成本。对于锂离子电池，一些经典的方法如析因设计，使用预定的启发式来选择实验，但低保真度的设计具有挑战性和未被探索性。这些之前的方法没有利用参数空间中的模型进行有效的优化，也没有解决每个实验的时间问题。 近日，美国斯坦福大学William C. Chueh教授、Stefano Ermon教授和麻省理工学院Richard D. Braatz教授（共同通讯作者）开发并演示了一种基于机器学习的高效优化参数空间的方法，优化六步十分钟快速充电协议的电流和电压，以最大限度地提高电池循环寿命。相关论文以题为“Closed-loop optimization of fast-charging protocols for batteries withmachine learning”于2月19日发表在Nature上。 论文链接 https://www./articles/s41586-020-1994-5 在本工作中，作者开发了一个具有早期结果预测的闭环优化（CLO）系统，用于具有实验昂贵和多样本的多参数空间上的优化。同时利用此系统对锂离子电池的快速充电方案进行了优化。通常，减少充电时间以接近汽油加油时间，减少人们对于电动汽车续航里程的焦虑，往往是以牺牲电池寿命为代价的。 具体来说，作者优化了一个由224个六步十分钟快速充电协议组成的参数空间，通过控制电流和电压，寻找高循环寿命的充电方案（电池容量的80%）。同时使用两个关键因素来降低优化本：（1）通过使用机器学习来预测实验的结果来减少每次实验消耗的时间，不需要每个电池循环到寿命结束；（2）通过使用贝叶斯优化（BO）算法来平衡勘探和开发以减少实验次数。在普通快速充电条件下，测试一个电池的循环寿命大约需要40天，意思是当48个实验一起进行时，评估224个电池大约需要560天。如果使用具有早期结果预测的CLO，只需要16天就可以测试出电池的循环寿命。 图1. 闭环优化（CLO）系统的示意图。首先，测试电池，前100个循环的循环数据，尤其是电压和容量，被用作输入以预测总的循环寿命。这些来自机器学习（ML）模型的循环寿命预测随后被发送到BO算法，并被建议下一个协议应该平衡勘探（估计循环寿命时具有高度不确定性的测试协议）和开发（估计循环寿命高的测试协议）之间的关系。这个过程反复进行，直到测试目标完成。在这种方法中，早期预测减少了每个电池中所需的循环次数，而且实验设计也减少了所需的实验数量。在今后的工作中，电池材料和工艺的设计也可以集成到这个闭环系统中。 图2. 六步十分钟快速充电协议的结构图。电流被定义为无维度倍率C；（a）以电流和SOC为例的相互关系为例，依次从7.0C-4.8C-5.2C-3.45C；每个充电协议由五个恒流（CC）过程构成，最后是一个恒压（CV）过程，其中最后两个过程（CC5和CV1）对于电池都是相同的，前4个过程能够被优化，CC4是指定所有电池在相同的总时间内（10分钟）从0%到80%SOC，因而受到限制。对于每个步骤，指定一个可接受的值的范围，上限随SOC的增加而减小，以避免遇到截止电位；（b）CC4作为CC1、CC2和CC3的函数（分别表示在在x、y和z轴），同时每个点代表一个独特的充电协议。 图3.闭环实验的结果。（a）每个阶段早期循环寿命预测，测试的充电协议和由此产生的预测，颜色变化表示早期结果预测模型的循环寿命的预测。同时，第一次测试中的充电协议是随机选择的，随着BO算法从探索转向开发，在随后的几轮中选择用于闭环测试的充电协议主要属于高性能区域；（b）每次参数的演变，颜色变化表示循环寿命。随着更多预测的产生，BO算法更新其循环寿命；（c）每个充电协议（不包括故障电池）的重复次数；（d）根据CLO估计的前三种快速充电协议的电流与SOC的关系。 图4.验证实验的结果。（a）验证实验中所有电池的放电容量与循环次数的关系；（b）验证与闭环估计的早期预测循环寿命的比较；（c）验证实验的观察的与早期预测的循环寿命；（d）来自验证试验的最后一个周期；（e）使用验证过程中的协议和数据，分析各种优化方式。 总之，作者使用CLO成功地加快了锂离子电池快充，并对结果进行了早期预测。这种方法也可以扩展到其他快充设计中，如脉冲和恒功率充电。此外，该方法还可用于优化电池的其他方面的预测，如电极材料和电解液。同时，作者通过验证实验，发现CLO能够按照寿命长短准确和有效地对这些协议进行排序，CLO确定的最优的充电协议优于现有的快速充电协议，能够避免锂金属的沉积。 来源：材料科学与工程公众号，作者：Caspar |
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