众所周知，世界范围内温室效应日趋严重，而二氧化碳（CO2）是重要的温室气体，控制二氧化碳减排变得至关重要。科学家们探索着把二氧化碳变成有价值的资源，以二氧化碳为原料来制造燃料或其他化学品将产生巨大的经济和环境效益。过去，科学家对反应机理的关键步骤没有清楚的认识，所以我们面临的最大挑战是如何更高效地把CO2转变成清洁燃料。 二氧化碳是重要的温室气体 （来源：Google） 怎样才能设计出只生成所需的甲烷或一氧化碳的有效反应流程呢？太平洋西北国家实验室（美国）的科学家Janos Szanyi博士确认了，甲酸盐是CO2转化过程中的关键中间体。甲酸根离子和一氧化碳中间体转化率的平衡决定了化学产物的种类。 Janos Szanyi博士说：“这项研究为我们提供了重要的信息，将易得原料二氧化碳，转化为有用的化学中间体——一氧化碳或能量载体甲烷。该中间体可用于生产高级碳氢化合物或燃料。” 多年来，甲酸盐一直被认为是“旁观者”，一个对该化学反应没有贡献的分子。 现在，科学家已经表明，甲酸盐确实是至关重要的。理解了反应步骤以及甲酸盐的作用后，科学家们设计出一种选择性催化剂，从而获得所需的化学品。理解反应步骤也使科学家掌握了控制该反应的重要条件。此外，这项工作结束了关于甲酸盐在催化剂表面作用的长期争论。 在这项研究中，太平洋西北国家实验室（美国）的一个团队，确定了控制催化剂对二氧化碳氢化成一氧化碳或甲烷的选择性的因素。 使用傅氏转换红外线光谱/稳态同位素瞬变动力学这种新颖的分析方法，深入研究化学反应过程和机制。 他们确定了催化剂表面的关键中间体（甲酸盐和一氧化碳）的行为。对于一氧化碳的形成，决速步骤是在钯金属催化剂和氧化铝载体界面处的甲酸盐的转化或还原。对于甲烷的形成，决速步骤是羰基加氢。甲酸盐的还原速率和一氧化碳甲烷化速率决定了催化剂的选择性。也就是说，选择性取决于表面的中间产物的吸氢反应速度。同时，温度也影响着甲酸盐的覆盖率，进而影响了生成物，当温度越低时越容易生成CO，温度越高时越容易生成CH4。 温度对甲酸盐覆盖率的影响 （来源：Nature Communications） 确定了反应的关键步骤后，该团队设计了三种具有不同钯负载量的催化剂Pd / Al2O3。Pd / Al2O3催化CO2甲烷化和逆水煤气交换反应，分别生成CH4和CO。 Pd / Al2O3催化CO2甲烷化和逆水煤气交换反应 （来源：Nature Communications） 研究者发现，负载的钯含量是决定产物的重要因素。具有钯含量最少的催化剂对一氧化碳具有更高的选择性。相比之下，负载钯含量最高的催化剂，形成甲烷的选择性高于80％。据悉，该团队现在正在对催化剂进行改性并改变其活性位点，以调整其选择性，旨在减少非必要产品的产量。所以这标志着对于二氧化碳转化研究过程又提升了一步。 催化剂负载钯含量对产物选择性的影响 （来源：Nature Communications） 将二氧化碳转化为燃料或成减少温室气体重要途径，可以看到很多的科学家正在努力通过化学技术手段减少大气中的温室气体。我们相信随着科学技术的不断进步，全球温室气体排放量必将日趋减少，让我们拭目以待吧! 论文链接： https://www./articles/s41467-017-00558-9 了解更多最全、最新论文快讯 登录CBG官网（www.chembeango.com） 下载ChemBeanGo APP CBG资讯 ∣知识就是力量 |
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