【原】韩布兴院士&孟庆磊JACS：电化学策略同时生产环己酮和苯醌

崛步化学 2022-02-04

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通讯作者：孟庆磊；韩布兴

通讯单位：中国科学院化学研究所

环己酮和苯醌是化工和制造业中的重要化学品。苯酚与水反应同时生产环己酮和苯醌是生产这两种化学品的理想途径。原则上，这可以在电化学反应系统中实现，该系统将苯酚阴极还原成环己酮和苯酚阳极氧化成苯醌，但目前尚未实现。

基于此，中国科学院化学研究所韩布兴院士研究团队首次报告了氮掺杂多级多孔碳(NHPC)负载NiPt和FeRu被作为阴极和阳极催化剂，实现了电催化苯酚转化同时生产环己酮和苯醌(选择性高达99.9%)。

图1.苯酚与水反应同时生产环己酮和苯醌；苯酚电催化集成还原氧化的策略。

相关工作以“Electrochemical Strategy for the Simultaneous Production of Cyclohexanone and Benzoquinone by the Reaction of Phenol and Water”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。

图2. NiPt/NHPC催化剂的表征。

要点1. NiPt合金纳米粒子(NPs)对环己酮的吸附能力较差，Fe单原子修饰Ru NPs对苯醌的吸附能力较差，避免了所需产物的过度还原和氧化，从而获得了优良的电催化性能。

要点2. 研究人员提出了两个苯酚分子与一个H2O分子以100%的原子效率反应的反应路径。NiPt/NHPC和FeRu/NHPC表现出优异的耐久性和稳定性，使该集成系统在90 h的操作时间内，同步提供645.3 mg环己酮和691.7 mg苯醌(环己酮和苯醌的产率分别为115.6和164.1 mol h-1 mol-1)。

要点3. 该方案具有优异的并联电催化性能，积分电子效率达87.7%，其能量效率高于传统的单电极电催化还原或氧化苯酚反应。