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通讯作者：王兵杰；彭慧胜 通讯单位：复旦大学 锂(Li)-CO2电池在阴极上缓慢的CO2还原/释放动力学严重阻碍了Li-CO2电池的实际应用。 基于此，复旦大学彭慧胜教授课题组设计了一种协同双场辅助阴极，通过将等离子体金属纳米颗粒(如金、银)与半导体光催化材料相结合，来解决半导体光催化剂的固有局限性。这种协同双场辅助策略通过提高光能利用率，加速阴极反应，为实现高性能Li-CO2电池提供了新的途径。
图1. 双场辅助Li-CO2电池的工作机理。设计了Ag纳米颗粒装饰的TiO2纳米管阵列阴极，通过光电协同效应和等离子体相互作用提高Li-CO2电池的循环稳定性和速率能力。TiO2纳米管阵列在紫外光的激发下产生大量的高能光电子和空穴。Ag纳米粒子中自由电子的集体振荡与入射可见光共振，导致足够的散射和增强的电场，增强了光激发载流子在CO2还原/演化反应中的分离/转移。 相关工作以“Boosting Cycling Stability and Rate Capability of Li-CO2 Battery via Synergistic Photoelectric Effect and Plasmonic Interaction”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。
图2.TNAs@Ag NPs阴极的特性。 要点1. 本文通过设计纳米银粒子(Ag NPs)装饰的钛纳米管阵列阴极，引入光电协同效应和等离子体相互作用来加速CO2的还原/演化反应。入射光激发二氧化钛中的高能光电子/空穴克服反应障碍，并诱导银纳米粒子周围的局部电场增强，使光生载流子能够有效分离/转移，形成热力学上有利的反应路径。 要点2. 在强电场作用下，放电产物形态的调节也促进了放电产物的分解。结果表明，Li-CO2电池在0.10 mA·cm-2时的超低充电电压为2.86 V，循环100次后的循环稳定性为86.9%，在2.0 mA·cm-2时的倍率能力良好以及31.11 mAhꞏcm-2的面积容量。 该工作为先进Li-CO2电池的合理阴极设计提供了指导。
图3. 双场辅助锂Li-CO2电池的电化学性能。
图4.产品在TNAs和TNAs@Ag NPs阴极产生和分解的机理研究。 链接: https:///10.1002/anie.202201718 |
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