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负载型金属纳米团簇(NCs)已被证明是氨硼烷(AB)水解的重要催化材料。在没有任何稳定配体的情况下，利用传统的浸渍和固定途径，金属纳米碳在碳基体上的均匀锚定具有挑战性。在这项研究中，我们报告了一种经济、简单和高效的蒸汽预处理策略，即使用硝酸蒸汽来调整碳纳米管(f-CNTs)的表面化学和纹理结构，从而实现明确的Ru NCs均匀沉积到f-CNTs上，从而通过AB水解产生氢气。与原始的碳纳米管类似物相比，f-CNTs丰富的N/O官能团，增加的缺陷和比表面积，使高分散度的Ru NCs(直径1.71 nm)形成，这大大促进了AB在温和条件下的催化水解产氢。具体来说，Ru@f-CNTs在最佳金属负载为2 wt%的情况下，在298 K下，AB水解产生相当大的产氢活性，周转频率为764 min-1，优于许多报道的Ru基催化剂。该策略为制备各种碳载金属催化剂提供了一种有效的方法，具有很好的催化应用前景。
图1 (a) Ru@f-CNTs合成过程。(b, c) Ru@f-CNTs的TEM图像和(e, f) Ru@p-CNTs。(d) Ru@f-CNTs的Ru的积分像素强度。(g-l) Ru@f-CNTs的元素映射。
图2. (a)样品的XRD图案。(b) N2吸附-解吸等温线，(c)拉曼光谱，以及(d, e) p-CNTs和f-CNTs的水静态接触角。
图3 Ru@f-CNTs的(a) c1s， (b) o1s， (C) Ru 3p和(d) n1 s的XPS谱。
图4. (a) Ru@p-CNTs和Ru@f-CNTs， (c) Ru@p-CNTs以不同负载催化的氢生成。(b, d)对应的TOF值。
图5。由Ru@f-CNTs用不同的(a)底物和(c)催化剂浓度以及(e)反应温度催化的氢生成。ln k与(b) ln [AB]和(d) ln k与ln [Ru]的关系。(f)阿伦尼乌斯曲线和活化能。
图6 (a、b) Ru@f-CNTs和Ru@p-CNTs催化剂的耐久性测试。(c)对应的TOF值。(d)回收Ru@f-CNTs的TEM图像。(e, f) Ru@f-CNTs使用H2O和D2O作为溶剂(KIE = 2.94)催化的氢生成和相应的TOF值。 相关科研成果由四川师范大学化学与材料科学学院Guangyin Fan等人于2022年发表在Applied Surface Science (https:///10.1016/j.apsusc.2021.152158)上。原文：Steam pretreatment-mediated catalytic activity modulation for ammonia borane hydrolysis over ruthenium nanoclusters on nitrogen/oxygen-rich carbon nanotubes。 |
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