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吡咯作为一种重要的杂环化合物，是许多天然产物和药物分子的核心骨架。 通过硝基芳烃和1,4-二酮的串联反应构建吡咯是一种更为高效和绿色的合成策略，因为其具有高的步骤和原子经济性、简单的操作过程和最小化的废物排放。 为了实现该转化，研究者开发了几种更便宜和更环保的还原剂，如甲酸、醇或H2，但需要过渡金属催化剂来活化这些惰性还原剂。 N掺杂的碳负载铁催化剂已广泛应用于硝基芳烃的氢化，并且能够高效实现各种类型的缩合和环化反应，这使得它们对合成吡咯的串联反应（硝基芳烃和1,4-二酮的缩合反应）具有很高的潜在催化活性。 基于上述分析，本文开发了一种氮硅共掺杂碳材料负载的铁催化剂(Fe@NSiC)用于实现一锅法合成吡咯。
本文要点： （1） 一种新型、简便的Ni、Si共掺杂碳基铁非均相催化剂(Fe@NSiC)已开发用于从硝基芳烃无溶剂合成吡咯。
（2） 据我们所知，这是第一个从硝基芳烃合成吡咯的铁催化级联反应的例子。 （3） 本文阐明了该材料中铁位点的结构和作用：铁单原子位点（FeNxSiy）应该是反应的主要催化活性中心，其他铁物种也可以实现该反应。 （4） 本文还探索并验证了Si掺杂在反应中的作用：Si掺杂可以增加催化剂的路易斯酸位点和铁位点的电荷密度，从而显著增强催化剂催化性能。 （5） 相比于文献方法，该策略提供了以下优点，包括无溶剂条件、使用可回收铁催化剂、高原子经济性、优异的选择性和底物耐受性，从而为有机合成中复杂吡咯衍生物的合成提供了潜在的合成手段。
参考文献： Lin, Y.; Wang, F.; Ren, E.; Zhu, F.; Zhang, Q.; Lu, G.-P., N, Si-codoped carbon-based iron catalyst for efficient, selective synthesis of pyrroles from nitroarenes: The role of Si doping. Journal of Catalysis 2022, 416, 39-46. https://www./science/article/pii/S0021951722004377 |
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