【原】清华张强&北理工李博权JACS：半固定化分子催化剂用于锂硫电池

通讯作者：李博权；张强

通讯单位：北京理工大学；清华大学

 

锂-硫(Li-S)电池具有2600 Wh kg-1超高的理论能量密度，是最有前途的下一代储能设备之一。然而，电化学过程中的多相硫氧化还原反应动力学缓慢，限制了锂Li-S电池的发展应用。

 

基于此，清华大学张强教授和北京理工大学李博权合作设计了一种半固定化分子电催化剂，促进了Li-S电池中多相硫氧化还原反应的动力学。相关工作以“Semi-Immobilized Molecular Electrocatalysts for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。

 

图1. (a)具有固定活性位点的常规多相电催化剂和(b)同时具有多相和均相电催化功能的半固定电催化剂的示意图。

 

要点1. 通过共价接枝方法，借助于柔性聚吡咯连接体，将卟啉电催化活性位点连接石墨烯导电基底上。

 

要点2. 聚吡咯连接体的固有的导电性和柔韧性赋予了卟啉活性位点具有异质和均质电催化功能(半固定化策略)。一方面，导电聚吡咯连接体将卟啉活性位点整合在导电通路中，用于非均相电催化。另一方面，聚吡咯连接体的柔性将卟啉活性位点的电催化功能从二维导电表面扩展到三维体电解质，以实现均相电催化。

 

要点3. 设计的电催化剂增强了全范围的硫氧化还原动力学，并随着Li2S沉积尺寸的增加而优化了相变模式。半固定化策略使Li-S电池具有更高的比容量、更高的倍率性能、更长的循环寿命，实现了实际能量密度为343 Wh kg-1的Li-S软包电池。激发了面临类似多相电化学能量过程的电催化剂的发展。

 

图2. G@ppy-por的材料特性。

图3. 使用RDE测量进行电催化评估。

 

图4. 多相硫氧化还原反应的动力学评估。

图5. Li-S电池的性能。

 

链接：

https:///10.1021/jacs.1c09107