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二氧化碳（CO2）是标志性的温室气体，也是推动当前全球气候变化的主要因素，促使其被捕获并再循环为有价值的产品和燃料。将二氧化碳的还原制CH3OH，这是一种关键化合物，是一种燃料和平台分子。在这篇综述中，作者比较了CO2还原为CH3OH的不同途径，即多相和均相催化加氢，以及酶催化、光催化和电催化。作者描述了领先的催化剂和条件下，他们的运作，然后考虑他们的优点和缺点，在选择性，生产率，稳定性，操作条件，成本和技术准备。目前，多相加氢催化和电催化是大规模CO2还原为CH3OH的最有希望的方法。可持续电力的可用性和价格似乎是高效CH3OH合成的必要先决条件。  正如前面几节所强调的，已经探索了多种催化路线，用于选择性CO2还原为CH3OH。我们现在根据它们使用的还原剂、最大选择性、生产率、稳定性、温度、压力和技术参数对它们进行比较成熟度和CH3OH成本。从CO2中合成CH3OH的过程经常进行多重反应。随着CO等多种产品的形成，HCO2H、H2CO、CH3OH、CH4、高级碳氢化合物和氧合物。反应涉及多个步骤：CO2吸附和活化，可能活化还原剂（H2、H2O或辅助因子），扩散到活性部位，连续6e− 6H+转化为CO2随着吸附氧化中间产物的形成，副产物和产物解吸。  作者讨论的CO2还原为CH3OH的不同路线中，多相催化和电催化是最突出的。在非均相催化剂上，CO2加氢制CH3OH已经达到了较高的科学和技术成熟度，而CO2电解在中期看来是非常有前景的。我们强调，可持续电力是两种方法的关键先决条件，特别是在前一种情况下，因为它应该使用H2O电解产生的“绿色”H2。热力学限制意味着最先进的CO2加氢在多相催化剂上生成CH3OH需要高压（30–50巴）（表2）。此外，H2O是抑制催化活性的反应副产物。因此，单通道CH3OH，通过H2O吸附/吸收或通过H2O选择性膜从反应器中选择性去除H2O，可提高产率。开发在低温下运行的新型低温催化剂具有吸引力，可实现较高的CO2转化率、较高的CH3OH选择性和较低的CO产量。在常规的CO2-CH3OH工艺中，铜基催化剂仍然是催化家族的佼佼者。然而，铜催化剂的失活仍然是一个问题，作者目前还没有最终确定活性位点。此外，研究者们需要了解复合催化剂组分之间的相互作用以及参与物种的动态行为。成本和可用性，可持续的氢气也可能成为大规模CO2加氢的实际障碍。关于电催化，未来的趋势可能集中在选择性纳米结构催化剂及其负载具有明确活性中心的分子催化剂。电催化有利于从二氧化碳到一氧化碳和二氧化碳的顺序法。目前，大多数CO2还原电催化剂是仅在几个小时内进行测试（通常长达50小时）。 近年来，在利用多种催化途径选择性地将CO2还原为CH3OH方面取得了重大进展。事实上，CH3OH有能力成为未来可持续工业的燃料平台分子。CO2还原为CH3OH的主要挑战与催化过程的稳定性和生产率有关，催化过程必须在温和条件下进行。目前的CO2转化为CH3OH方案还有很大的改进空间，我们等待着全面实现CH3OH经济所需的快速发展。 |
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来自： 新用户9802Zad2 > 《氧化物-分子筛》
