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铁基碳酸酐酶模拟酶实现CO2固定—非均相催化26

 合成化学与机理 2023-05-08 发布于江苏
随着人类社会对能源和化石燃料需求的增加,二氧化碳排放正成为一个严重的气候问题。
碳酸酐酶(CA)催化CO2水合由于其在温和条件下的高催化活性和选择性而成为固定CO2的有效手段。
不幸的是,由于CA的固有缺陷,包括不稳定性、敏感性和高成本,这种CA催化的CO2生物转化非常有限。
为了解决这些问题,研究者对超分子、纳米材料、MOFs和聚合物产生的CA模拟物进行了广泛的探索。
然而,复杂的制备过程、昂贵配体的使用和高金属负载限制了它们在可持续工业生产中的应用。
因此,具有高催化效率和经济性的CA模拟酶的合理设计一直是该领域的研究热点。
受CA催化CO2水合机制的启发,本论文报道了一种铁基CA模拟物(Fe10@CN-Mg)已经报道了含有FeNx位点和Mg(OH)2纳米棒在CO2转化上具有优异性能。
论文要点:
(1)报道了第一个铁基CA模拟物,其中Fe和Mg位点之间存在协同催化作用。其中铁作为铁作为酸位点用于活化CO2和催化水合反应,而MgO作为碱位点用于吸附CO2和产生OH-
(2)Fe10@CN-Mg具有低金属含量(2.41wt.%)和成本(0.93 RMB/g)。
(3)的动力学常数Fe10@CN-Mg (Km6.37 mM, Vmax 30.74 mM/min) 与已报道的CA模拟物相当。
(4) CaCO3的形成速率(每克催化剂每小时产生20.60 g.g-1.h-1 CaCO3)远高于报道的CA模拟物的形成速率.
(5)实现了二氧化碳与环氧化合物缩合反应制备克级环状碳酸酯。
参考文献:
Zhu, F.; Qiu, H.;  Wang, F.; Zhang, X.;  Lu, G.-P.;  Lin, Y.; Huang, H., Bio-Inspired Iron-Based Carbonic Anhydrase Mimic for CO2 Hydration and Conversion. ACS Sustainable Chemistry & Engineering 2023, 10.1021/acssuschemeng.3c00209
https://pubs./doi/10.1021/acssuschemeng.3c00209

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