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厦门大学黄小青&卜令正JACS:PtPbBi/PtBi核/壳纳米板实现直接甲酸氧化催化的脱氢途径!

 崛步化学 2023-06-15 发布于北京

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研究内容


直接甲酸燃料电池(DFAFC)作为一种很有前途的便携式电子电源,由于其安全、高能量密度和高理论电动势的优点,引起了人们的极大兴趣。DFAFC的性能在很大程度上取决于阳极甲酸氧化反应(FAOR)的动力学,使用高效的催化剂可以大大提高FAOR的性能。设计具有高性能和高选择性的直接脱氢途径的铂基甲酸氧化反应(FAOR)催化剂是具有很大潜力的,但具有挑战性。

厦门大学黄小青教授和卜令正副教授报道了一类新的表面不均匀的PtPbBi/PtBi核/壳纳米板(PtPbBi/PtBi NPs),即使在复杂的膜电极组件(MEA)介质中,可作为高活性和选择性的FAOR催化剂。对于FAOR,可实现优异的的比活性和质量活性,分别为25.1 mA cm-2和7.4 A mgPt-1,分别是商业Pt/C的156倍和62倍,这是迄今为止FAOR催化剂的最高值。PtPbBi/PtBi NPs可以达到161.5 mW cm-2的功率密度,同时具有稳定的放电性能(在0.4 V下10小时功率密度衰减45.8%),在单个DFAFC器件中显示出巨大的潜力。相关工作以“Platinum-Lead-Bismuth/Platinum-Bismuth Core/Shell Nanoplate Achieves Complete Dehydrogenation Pathway for Direct Formic Acid Oxidation Catalysis”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。

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研究要点


要点1. 作者将具有不均匀表面的金属间核/壳PtPbBi/PtBi六方纳米板(PtPbBi/PtBi-NPs)设计为具有高直接脱氢途径选择性的高效FAOR催化剂。像差校正(AC)电子显微镜结果表明,纳米板由内部PtPbBi核和不均匀的PtBi壳组成。

要点2. PtPbBi/PtBi NPs/C表现出创纪录的FAOR活性,比活性为25.1 mA cm-2,质量活性为7.4 A mgPt-1,分别是商业Pt/C的156倍和62倍(0.12 A mgPt-1和0.16 mA cm-2)。同时,具有PtPbBi/PtBi NPs的膜电极组件(MEA)可以实现161.5 mW cm-2的功率密度,10小时后活性衰减不超过45.8%。

要点3. 原位傅立叶变换红外光谱(FTIR)和X射线吸收光谱(XAS)结果共同揭示了PtPbBi和PtBi之间的局部电子相互作用。高耐受性的PtBi壳层可以有效地抑制CO的产生/吸附,从而使FAOR完全存在脱氢途径。

该工作展示了一种具有100%直接反应选择性的高效Pt基FAOR催化剂,这对推动DFAFC的商业化具有重要意义。

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研究图文


图1. PtPbBi/PtBi纳米颗粒的形貌和结构表征。
图2. PtPbBi/PtBi纳米颗粒的原子能级结构分析。
图3. PtPbBi/PtBi纳米颗粒的FAOR和MEA性能评价。
图4. 机理探究。

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文献详情


Platinum-Lead-Bismuth/Platinum-Bismuth Core/Shell Nanoplate Achieves Complete Dehydrogenation Pathway for Direct Formic Acid Oxidation Catalysis
Xinrui Hu, Zhengyi Xiao, Weizhen Wang, Lingzheng Bu,* Zhengchao An, Shangheng Liu, Chih-Wen Pao, Changhong Zhan, Zhiwei Hu, Zhiqing Yang, Yucheng Wang, Xiaoqing Huang*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https:///10.1021/jacs.3c00262

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