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大连化物所-包信和院士团队︱Science:突破合成气直接转化反应中转化率和选择性的“跷跷板”瓶颈

 新用户9802Zad2 2023-07-08 发布于上海
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本文来源于中国科学院大连化学物理研究所官网

一、研究背景:

化学工业中,85%以上的过程都依赖于催化剂来加速反应速率。但在大多数情况下,决定催化反应效率的两个重要参数——反应物的转化率和目标产物的选择性往往相互纠缠,就像“跷跷板”一样,转化率提高了,选择性就降低,此消彼长,无法同时兼顾。如何解开这种“纠缠”,打破“跷跷板”效应,实现更精准、更高效的催化,是催化基础科学和应用研究的重要挑战,也是催化研究工作者一直努力的方向。 

二、文章简介:

近日,中国科学院大连化学物理研究所焦峰副研究员潘秀莲研究员包信和院士团队揭示合成气直接转化领域长期存在的“高转化率和高选择性难以兼顾”瓶颈的科学根源,创新催化剂,“解开”主反应与副反应的“纠缠”。在国际上首次实现低碳烯烃选择性和一氧化碳单程转化率同时超过80%,低碳烯烃单程收率达48%,远超目前国际最高水平27%。相关研究成果发表于Science上,该工作共同第一作者是大连化物所焦峰副研究员、博士研究生白冰、博士毕业生李根

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三、研究内容:

在大量实验基础上,研究组创造性地研制了金属锗离子同晶取代的微孔分子筛(GeAPO-18),通过提高分子筛孔道中布朗斯特酸位点的密度,最大限度地提高了分子筛孔道对活性中间体的拉动能力,促进了中间体的生成速率,同时适当降低其酸强度,减少碳-碳偶联过程中的过度加氢和过度聚合,以此降低副反应的发生,双管齐下,提高催化反应性能。这样,就将原本架在一个支点两端的转化率和选择性“跷跷板”,蝶变成触接在两个相互分开活性位上的翅膀,可以自由翱翔。在优化的反应条件下,该催化剂在保持低碳烯烃选择性大于80%(最高为83%)的条件下,一氧化碳的单程转化率达到85%,实现了低碳烯烃收率达48%的国际最好水平,超过了第一代OXZEO催化剂的一倍以上。

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图1. OXZEO合成气制轻烯烃过程的活性-选择性权衡。

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图2. ZnCrOx–GeAPO-1催化剂在合成气转化中的催化性能。

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图3. ZnCrOx-MeAPO-18合成气转换的比较。

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