顶刊日报丨曲晓刚、张铁锐、余彦、鲁兵安、丁彬、蒋青、王成新等成果速递20201221

6. EES：Fe_xCo_yMg₁₀CaO的异质结-氧化还原催化剂用于绿色高温CO₂捕集和原位转化

整合碳捕获和CO₂利用是解决全球变暖危机的一种有前途的解决方案。近日，英国谢菲尔德大学王美宏教授，华东理工大学胡军教授报道了将calcium-looping （CaL）和逆水煤气变换（RWGS）反应相结合，在650 °C的固定床中成功实现了高温CO₂捕集和原位转化技术。

本文要点：

1）受异质结光催化机理的启发，研究人员通过将双金属Fe³⁺/Fe²⁺和Co³⁺/Co²⁺氧化还原对掺杂到分级多孔CaO/MgO复合材料中，首次提出了异质结-氧化还原催化策略。不同价态的掺杂Fe和Co氧化物的存在不仅提供了额外的氧空位来促进CO₂的吸附，从而增强了吸附转化（AEC）；而且通过新形成的Fe₅Co₅Mg₁₀CaO中的费米能级显著降低了Fe³⁺/Fe²⁺的电势差，使得电子溢出更容易提高RWGS反应中CO₂转化的催化活性。更重要的是，利用MgO的高温耐火材料和Fe₅Co₅Mg₁₀CaO中高度分散的Fe、Co氧化物，成功地解决了CaO的烧结问题。

2）实验结果显示，CaL/RWGS集成工艺具有优良而稳定的高温CO₂捕集性能（9.0~9.2 mmol g^-1），CO₂原位转化率接近90%，CO选择性接近100%。此外，实验和模拟放大研究进一步证明了该工艺的实际可扩展性。经济评估表明，集成工艺比单独的CaL和RWGS工艺更具成本效益。

这种异质结-氧化还原策略提供了一种设计双功能吸附剂/催化剂材料的独特方法。此外， CaL/RWGS集成工艺可作为一种有前途的CO₂捕集和利用技术。

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Bin Shao, et al, Heterojunction-Redox Catalysts of Fe_xCo_yMg₁₀CaO for High-Temperature CO₂ Capture and In-situ Conversion in the Context of Green Manufacturing, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/D0EE03320K

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