反氢化物穿梭催化为高效合成具有良好非对映选择性的生物碱骨架提供了多组分平台。然而,由于此转化需要使用高度缺电子的受体,因此阻碍了此方法的发展。最近,奥地利维也纳大学(University of Vienna)Nuno Maulide课题组提出了一种通用的Lewis酸驱动方法来解决这一限制,并发展了两种策略:1)促进静息态中间体的开环;2)促进Michael加成。此策略的发展使复杂氮杂双环的模块化合成成为可能,这是使用以前的方法完全无法实现的。值得注意的是,作者还利用此策略高效实现了生物碱(-)-tashiromine的简洁全合成,证明了此方法的实用性。图1. 传统氢化物穿梭催化与反氢化物穿梭催化(图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.)图2. 反应策略的发展(图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.)图3. 生物碱(-)-tashiromine的简洁全合成(图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.) Benjamin T. Jones, Nuno Maulide*. Lewis Acid-Driven Inverse Hydride Shuttle Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed., 2024, https:///10.1002/anie.202320001.
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