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2024年5月20日 大学共同利用机关法人高能加速器研究机构 国立大学法人茨城大学 国立大学法人东北大学 J-PARC中心 国立大学法人东海国立大学机构名古屋大学 氧化钌真的是第三磁性体吗？ 与基本粒子μ子在第一原理计算中挑战的“恶魔的证明” 本研究成果的故事 ●Question 铁和镍等被磁铁吸引的金属被称为“强磁性体”。 这一性质通过金属原子所具有的电子自旋向同一个方向一致来体现，但最近，人们预测，明明是自旋一致方向相互相反的“反强磁性体”，却有某种电磁特性变得与强磁性体相同的特别之处。 如果符合预想的话，存在着用以往的理论无法解释的“第三磁性体”，有助于开发不受周边磁场影响而稳定工作的具有良好性质的新一代磁器件。 氧化钌( RuO2)成为候补物质之一，但在以前的研究中，这个性质的证据不充分，希望通过其他的实验方法进行再次确认。 ●查找 使用杂质和晶格缺陷极少的高纯度氧化钌试样，使用对磁特性敏感的基本粒子μ子新进行了调查。 结果，通过与第一原理计算的组合，明确了在先行研究中报告的有利性质存在的可能性无限低。 ●测量 氧化钌已经以应用于磁器件为目标的研究正在进行。 但是这次，由于对其性质的存在得到了否定的结果，所以不仅是应用研究，关于电子状态的基本理解也有必要重新讨论。 各位新闻工作者  图1按磁性分类的金属。 这次的研究是右下角的“特别的反铁磁体？ 作为有助于开发不受周边磁场影响而稳定工作的磁器件的候选物质，氧化钌的应用研究正在进行。 用基本粒子“μ子”调查其磁特性后，得到了否定其性质存在的结果。 需要对快速发展的应用研究进行重新思考。 概要 普通金属不被磁铁吸引，称为“顺磁性体”。 在顺磁性体内部，金属原子所具有的被称为电子自旋的性质正朝着参差不齐的方向发展。 另一方面，铁和镍等被磁铁吸引，称为“强磁性体”。 强磁性体的性质是通过自旋在同一个方向一致来体现的，有电机和硬盘等各种各样的应用。 而且，还有一种电子自旋一致，但一致方向相互相反的东西，被称为“反强磁性体”。 反铁磁性体无法被磁铁吸引，从外部看与顺磁性体无法区分。 迄今为止，金属都是按照这个框架分类的，但最近，人们预计一些反铁磁体会显示出奇怪的性质。 因为是反强磁性体，所以明明自旋的一致方向相互相反，却也具有强磁性体的特征，是一种变种。 这个变种所具有的性质被称为“交替磁性”。 交替磁性体有时也称为“第三磁性体金属”。 交替磁性被期待有有用的性质。 因为具有强磁性体的特征，所以一方面可以应用于硬盘等磁性设备，另一方面即使周边有磁场也不受其影响。 如果在硬盘或磁卡上放置磁铁，磁记录有可能消失，但不会发生这种情况，可以稳定地工作。 氧化钌是具有这样交替磁性的金属的候补。 在此之前，金属所具有的电子自旋参差不齐，被认为是不显示磁性的普通金属。 但是，以2017年报告的自旋虽然非常微弱，但有可能表现出相互交错、反向一致的反铁磁性磁有序为契机，作为交替磁性体的有力候补，自旋开始被广泛研究。 最近，在相继有报告支持交替磁性体所预测的物性，以及作为其前提的反铁磁性磁有序的存在的情况下，我们使用磁敏感的基本粒子μ子重新调查了其磁特性。 结果表明，反铁磁性有序存在的可能性极低，即氧化钌是如以往已知的顺磁性金属。 这不仅意味着今后的应用，还需要重新考虑关于基本电子态的理解。 本研究被选为美国科学杂志《Physical Review Letters》的关注论文( editors’suggestion )。 另外，μ子实验( Sr※1 )在大强度质子加速器设施( J-PARC ※2 )物质生命科学实验设施( MLF )的μ子科学实验设施( MUSE ) S1实验装置( ARTEMIS )中，使用超优质试样(※3 )进行)。 ※1.μSR法 μ子具有自旋的性质，当自旋感受到磁场时，自旋的方向就会旋转。 带正电荷的μ子在约2.2微秒的寿命内崩溃，放出正电子。 由于在自旋方向释放出很多正电子，所以通过测量前后左右飞行的正电子数的差异(不对称度:与μ子自旋的极化度成正比)可以知道自旋的运动，可以调查μ子附近的局部磁场结构。 这样的实验方法被称为μ子自旋-旋转弛豫共振( Sr )。 在这次的实验中，知道μ子在氧化钌内的正确位置是很重要的，因此，还根据该物质中作为氢的同位素而动作的μ的第一原理计算(※4 )进行了模拟。 ※2 .大强度质子加速器设施( J-PARC ) 这是高能加速器研究机构( KEK )和日本原子能研究开发机构在茨城县东海村共同运营的大型研究设施，在广泛的领域内进行着世界最先进的研究，从基本粒子物理学、原子核物理学、物性物理学、化学、材料科学、生物学等学术性研究到产业领域的应用研究。 JPARC内的物质生命科学实验设施( MLF )正在进行使用世界最高强度的μ子和中子束的研究，来自世界各地的研究者聚集在一起。 ※3 .超优质试样 表示金属试样纯度和晶格缺陷少的优质度的指标之一，是根据电阻的测量求出的残留电阻比( RRR :室温的电阻率除以极低温的电阻率)。 这是一个越大( =极低温的电阻率相对较小)纯良性越高的指标，在氧化钌的过去报告中为200左右。 此次测量中使用的试料的残留电阻比如图2所示，为超过1500的值，可以看出是纯良性极高的试料。 另外，试料中所含的钌原子的比率相对于理想值1被求出为1.02 (与理想值的偏差在2%以内)，可知是没有钌缺损的试料。
图2本研究中使用的RuO2试料的电阻率的温度依赖性 ※4 .第一原理计算 第一性原理计算是“基于最基本原理的计算”，它从物质中的电子之间、原子核之间以及电子-原子核之间的库仑相互作用出发，不依赖于近似模型，而采用只立足于量子力学基本定律的电子态理论来确定电子分布，计算物质的各种性质。 研究小组 茨城大学学术研究院基础自然科学领域:平石雅俊研究员 东北大学金属材料研究所量子束金属物理学研究部门:冈部博孝特任助教 KEK物质结构科学研究系:幸田章宏教授、门野良典特别教授 东京大学物性研究所量子物质研究组:室井利彦(研究生)，广井善二教授 名古屋大学研究生院工学研究科应用物理学专业:平井大悟郎副教授 来自研究者的一句话 茨城大学(原KEK )的平石雅俊研究员 你为什么开始了这个研究 迄今为止的常识是氧化钌是不显示磁性的普通金属，但自2017年报告存在反铁磁性有序以来，作为显示反铁磁性的物质开始盛行起来。 实际上，氧化钌是被称为“异常霍尔效应”的强磁性体特有的μSR法的最基本的应用例——磁性的研究，但最终成为了与通常相反的应用例，明确了不存在磁有序。 能够用超优质试样进行实验是一个关键。 感谢进行了试样合成和分析的共同研究者们。 也知道其具有性质，有人指出，这可能是一种不被磁铁吸引的顺磁性体，同时也具有铁磁性性质和反铁磁性性质的被称为“交替磁性体”的奇特金属磁性体。 但是，由于先前研究中报告的来自作为交替磁性前提的反铁磁性的信号非常弱，因此有必要用其他实验方法确认磁有序是否真的存在。 灵光一闪的地方在哪里 虽然有各种各样的方法来研究物质的磁特性，但是我们决定使用在先行研究中没有使用的方法，并且是磁敏感的实验方法之一的μSR法。 作为高温超导体，首次显示出有名的铜氧化物的母体物质是反强磁性体的也是μSR法，其有效性众所周知。 虽然在以前的研究中报告的来自磁有序的信号非常小，但是如果真的存在的话，应该可以用μSR法很容易地检测出来。 你明白了什么 如果试料中的自旋不是零散的，而是像强磁性体那样方向相同或者像反强磁性体那样方向相互不同、方向相反的自旋一致的有序哪怕只有一点点，也会在试料内部产生磁场。 入射的μSR时间谱在入射的μSR感觉到其内部磁场时，为图3左侧所示的旋转信号。 右边是实验得到的μSR的时间谱，μ子自旋的极化率只是随着时间单调衰减。 这表明μ子没有感受到有限的内部磁场。
图3 (左)先行研究中报告的存在磁有序时所期待的μSR的时间谱和(右)实验得到的时间谱 交替磁性体和反强磁性体的净磁化为零，但从像μ子一样微观的视点来看，磁场的大小在物质内部不同，取有限的值。 但是，根据地方的不同，也有磁场相互抵消而成为零的地方。 如果μ子偶然稳定静止在那样的地方，本来就无法检测出磁有序产生的有限磁场。 因此，有必要调查μ子在氧化钌中静止在哪里，这可以通过第一原理计算来调查。 如图4所示，计算结果表明，μ子与氧在约0.1 nm的距离处结合，通过模拟得知，如果存在所报告的磁结构，磁场在该位置不会相互抵消。 其模拟结果在图3的左图中，意味着可以检测到报告的磁有序。 对其他各种可能性进行了讨论和模拟，结果表明，在所报道的磁结构下，μ子不会检测到其磁有序。 这意味着，作为图3右图的说明，μ子之所以感觉不到有限的内部磁场，是因为不存在磁有序。 另外，分析还表明，即使假设存在磁有序，钌产生的电子自旋大小的上限值也在报告值的1%以下。  图4第一原理计算得到的氧化钌中μ子的最稳定结构。 发现与黄色所示的氧形成约0.1 nm的结合而稳定化。当μ子停留在这个地方，并且存在所报告的磁有序时 μSR信号的模拟结果如图3的左图所示。努力的地方在哪里 如图3的右边所示，实验结果很快就知道了μ子没有感觉到内部磁场，但也注意到了仅仅这样并不能说“已经明确不存在磁秩序”。 也就是说，我的脑海里闪过一种不安，担心是否因为某种原因检测错了磁秩序。 同时，我也担心这项研究和所谓的恶魔的证明一样，会面临着证明地球上任何地方都不存在角嘴这样的未确认生物的困难。 但是，根据μSR和先行研究中使用的方法的实验原理，对磁有序检测失败的可能性进行了逐一检查。 随着研究的进展，也有追加的列表，但我们加深了对这一点的考察，直到确信不会检测出先前研究中报告的磁有序，也就是说，不存在过去报告的非常弱的磁有序。 那么世界会有什么变化呢 在氧化钌是交替磁体的前提下，其在新一代磁器件中的应用研究已经十分盛行。 作为其前提的反铁磁性体的磁有序的存在得到了否定的结果，这不仅是应用研究，也有望成为促进对电子状态的基本理解的重新讨论的契机。 此外，另一组最新的理论研究报告，氧化钌本质上是顺磁性金属，钌的晶格缺陷可能诱发磁有序。 也就是说，迄今为止支持交替磁性存在的实验结果表明，这可能是由钌的晶格缺陷和杂质等引起的，也就是说，这可能不是氧化钌的本质。 但是，这也暗示了可以用杂质和缺损等控制氧化钌的磁性，这将成为今后器件开发的新指针。 使用无钌晶格缺陷的超优质试样进行的本研究，作为支持上述理论研究的实验事实也是非常重要的知识。 致谢词 本研究由文部科学省“元素战略项目/研究据点形成型东工大元素战略据点”(资助编号: JPMXP0112101110 )及“数据创造活用型材料研究开发项目”( JPMXP1122683430 )、JSPS科研费( JSPS ) μSR实验是作为JPARC MLF的实验课题(课题编号2019MS02 )进行的。 论文信息 non magnetic ground state in ruo2revealed by muon spin rotation m.hirai Shi，H. Okabe，A. Koda，R. Kadono，T. Muroi，D. Hirai doi:https:///10.1103/physrevlett.132.166702 |
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