 导语 中性水系有机液流电池（AORFBs）有望实现可再生能源从辅助能源向主导能源的转变。其中，电解液材料是液流电池中关键组成部分，是能量存储的核心单元，其成本占系统总成本的50%以上。因此，AORFBs从实验室创新到大规模制造的成功转型在很大程度上依赖于高性能电解质材料的开发。萘二酰亚胺材料因其独特的平面刚性结构及优异的双电子存储特性而备受关注。基于此，研究团队先后对萘二酰亚胺进行末端亲水修饰和共轭拓展（CCS Chem, 2023, 5, 2334–2347）及“一步双电子”策略调控电位（Mater. Horiz. 2024, 11, 1283–1293）。尽管在一定程度上解决了材料溶解度及电位较正的难题。然而，其依然面临着高浓度性能不足、制备成本高昂两大难题。 近期，西安交通大学何刚教授团队利用结构改性修饰策略以及优化制备工艺，在核心萘环末端引入不同亲水基团，通过水热合成技术成功发展了一系列高度水溶（1.85 M）和低成本（$0.16 g-1）的萘二酰亚胺电解质材料。基于π-π堆积和氢键网络的协同效应，构建了高性能萘二酰亚胺基中性水系有机液流电池。相关研究成果发表在Angewandte Chemie International Edition（DOI: 10.1002/anie.202405427）。 前沿科研成果 降本增效——高性能萘二酰亚胺新材料助推中性水系有机液流电池
较之传统合成方法，水热合成技术路线具有以下优势：（1）简单高效，不依赖有机溶剂和惰性氛围，可在水溶液和空气等温和条件下操作；（2）高温高压环境有利于产物以高纯度晶体形式析出，同时促进了氯盐产物的形成；（3）系统流程一致，缩短反应时间；（4）简化后处理步骤，主要涉及重结晶和过滤，无需复杂的离子交换等过程；（5）大大降低了合成所需的成本，实现了萘二酰亚胺材料在实验端百克级尺度制备。
图2. 萘二酰亚胺材料的电化学以及动力学性能（图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.） 循环伏安曲线（CV）及脉冲伏安曲线（DPV）结果表明：所有的萘二酰亚胺材料均具有优异的双电子转移特性。其中，dex-NDI的氧化还原电位分别位于-0.09和-0.42 V（参比NHE）。匹配正极电解液材料氮氧化合物（MiAcNH-TEMPO），全电池电压为0.94和1.27 V。线性扫描伏安曲线（LSV）展示了萘二酰亚胺材料具有优异的动力学性能。
图3. π-π堆积和氢键网格的协同作用（图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.） 结合分子动力学模拟、X射线衍射模拟等理论计算及电喷雾离子时间飞行质谱、变温红外光谱等多种表征技术，深层次揭示了π-π堆积和氢键网络协同效应对萘二酰亚胺材料分子构型稳定性影响的内在机制。
图4. dex-NDI/MiAcNH-TEMPO的电池性能表征（图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.） 鉴于上述萘二酰亚胺优异的物理化学以及电化学性能，研究团队选择MiAcNH-TEMPO为正极电解质材料，成功构建了以dex-NDI为负极电解质的高性能中性水系有机液流电池。基于1.0 M（2 M e-）dex-NDI/MiAcNH-TEMPO液流电池在1000圈的长周期循环过程中（45.74天），容量保持率仍可高达94.78%。同时，该电池展示了优异的倍率和极化性能，其中功率密度高达318 mW cm-2。
图5. 电池性能对比（图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.） 基于1.2 M（2.4 M e-）dex-NDI/MiAcNH-TEMPO在超过100圈的循环中，未发现明显的容量衰减。该体系在制备成本、体积容量（54.4 Ah L-1）、电池电压（1.27 V）、功率密度（318 mW cm-2）及循环寿命等多个维度展现出显著的优势，是目前最具商业化潜力的电池体系之一。 综上，本工作首次提出了水热合成技术规模化制备萘二酰亚胺材料的普适方法，阐明了分子间π-π堆积和氢键网络的协同作用，为电解质材料的设计合成提供了新的思路，也为水系有机液流电池的技术发展奠定了坚实的基础。 该工作以“Commercializable Naphthalene Diimide Anolytes for Neutral Aqueous Organic Redox Flow Batteries”为题发表在Angewandte Chemie International Edition（DOI: 10.1002/anie.202405427）上，同时被选为VIP文章。西安交通大学博士研究生刘旭和张恒为共同第一作者，何刚教授为通讯作者。研究成果得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金、陕西省科技创新指导专项、西安交通大学自主创新能力提升项目、中央高校基本科研经费及西安交通大学分析测试共享中心等的支持。 何刚课题组简介 何刚课题组成立于2015年10月，隶属于西安交通大学前沿科学技术研究院，主要研究领域为：1）太阳能转化：光催化分解水、二氧化碳还原及光催化有机反应；2）大规模储能技术：高功率大容量的中性水系有机液流电池；3）柔性智能电子：廉价、可在低电压下快速变色的制备材料及玻璃；4）光动力生物材料应用：基于紫精的光动力抗菌及抗癌的光敏剂及设备。 何刚教授简介 何刚，西安交通大学前沿科学技术研究院副院长，前沿能源研究中心主任，2011年7月于陕西师范大学获得博士学位，导师：房喻院士；同年10月，加入加拿大阿尔伯塔大学从事博士后研究工作，导师：Eric Rivard教授；2014年4月，加入加拿大国家纳米技术研究所及阿尔伯塔大学从事博士后研究，导师：Jillian Buriak教授。2015年4月，加入西安交通大学前沿科学技术研究院，任教授。入选西安交通大学青年拔尖人才计划（A类）、唐仲英青年学者等。2019年起代言中国化学会“中国青年化学家元素周期表”中的碲（Te）元素。现担任Chinese Chemical Letters、Aggregate编委。迄今为止，在Chem. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、CCS Chem.、Chem. Rev.等国际知名期刊上共发表学术论文100余篇，申请发明专利22项，授权10项。 邀稿 |
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