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1. Cu/ZnO 催化剂上的活性位点 （Active sitesfor CO2 hydrogenation to methanol on Cu/ZnO catalysts） 近年来，二氧化碳（CO2）氢化成甲醇的商业用铜/氧化锌/氧化铝（Cu/ZnO/Al2O3）催化剂中的活性位点，即 Zn-Cu 双金属位点或 ZnO-Cu 界面位点引起了激烈的争论。Kattel 等人报导了典型催化剂ZnCu和ZnO/Cu 对甲醇合成的活性的直接比较。他们结合x 射线光电子能谱、密度泛函理论和动力学蒙特卡罗模拟，可以识别和表征每种催化剂的反应活性。实验结果和理论结果都表明，ZnCu 在反应条件下经历表面氧化，使得表面 Zn转变成 ZnO，从而使 ZnCu 达到ZnO/Cu 中相同 Zn 覆盖率的活性。Kattel 等人的研究结果突出了 Cu 和ZnO界面处的协同作用在促进甲酸中间体合成甲醇的重要性。（Science DOI: 10.1126/science.aal3573） 2.层状二维钙钛矿边缘态实现高效的内部激子解离 （Extremely efficient internal exciton dissociation through edgestates in layered 2D perovskites） 理解和控制目前半导体量子阱中的电荷和能量流可以实现高效率光电器件。二维Ruddlesden-Popper 钙钛矿是可溶液处理的量子阱，其带隙可以通过改变钙钛矿层厚度来调节，从而有限制效电子空穴。经典的量子限制系统中光生电子和空穴受到库仑相互作用或激子的强约束。Blancon 等人报导了厚度超过两个钙钛矿晶体单位（>1.3 纳米）的 Ruddlesden-Popper 钙钛矿薄膜的光物理机制，是由钙钛矿层边缘的局部本征电子结构相关联的较低能态主导。这些能态提供了将激子解离成寿命更长的自由载流子的直接途径，从而显著提高了光电器件的性能。（Science DOI: 10.1126/science.aal4211） 3.晶粒边界稳定性控制极细纳米晶金属的硬化和软化 （Grain boundary stability governs hardeningand softening in extremely fine nanograined metals） 常规金属遵循经典霍尔-彼特关系，晶粒越小越坚硬。但是，这种关系在一些纳米级尺寸合金的晶粒情况下却是失效的，而且还会有软化发生。Hu 等人研究发现极细纳米金属晶粒的塑性变形机理及其硬度可以通过调节晶界（GB）的稳定性进行调整。电沉积的镍钼（Ni-Mo）纳米晶粒样品经过 GB 调整处理，在晶粒尺寸低于10 纳米时变软。通过弛豫和分离Mo 实现的 GB 稳定，纳米晶粒样品实现了超高硬度，具有由延伸部分位错产生所主导的塑性变形机制。晶粒边界稳定性为生产具有超常特性的新型纳米晶粒金属提供了除晶粒尺寸之外的另一种选择。（Science DOI: 10.1126/science.aal5166） 4.低温产氢催化剂Pt/α-MoC （Low-temperaturehydrogen production from water and methanol using Pt/α-MoC catalysts） 聚合物电解质膜燃料电池（PEMFCs）以氢气为燃料，是十分有吸引力的电力供应系统。但是在使用之前，所需的氢气原位地从稳定的液体中产生，能够确保存储和运输的安全性。在这方面，甲醇的使用尤其引人注目，因为它廉价且能够与水重组从而释放高质量密度的氢气（18.8 wt.%）。但是传统的甲醇蒸气重组方式需要在高温下（200-350摄氏度）进行。因此，汽车用和便携PEMFC的研究焦点一直是甲醇的液相重组（APRM）。这种方法需要更加节能、简便和更加密集的器件设计来直接集成PEMFC电池堆。然而，目前仍然需要一种有效的PEMFC催化剂。Lin等人将Pt在原子级分散在α-MoC的上，从而可以通过APRM高效地产生氢气，这一过程的平均转化频率达到每mol Pt每小时转化18046 mol H2，远远超过以前报导的低温APRM催化剂。他们将这一极好的产氢性能归结于：α-MoC促进水分解的优异活性，和Pt与α-MoC共同活化并重组甲醇的协同效应。 5. 胶体量子点光激发膜的电子-空穴交流阻滞和无记忆复合 （Electron–holeexchange blockade and memory-less recombination in photoexcitedfilms of colloidal quantum dots） 理解光激发胶体量子点（QD）固体中的电荷传输和复合动力学，对其在光电子器件中的应用非常关键。Fidler 等人对电耦合、器件级 PbSe QD 膜瞬态光电流进行了研究。观察发现，用100fs 短脉冲激发后检测到的光电流振幅实际上与6K 以上时的温度无关，这表明了前期光电导的隧道机制。后期时间信号表现出明显的热激活特征，其特征能量令人惊奇地稳固且与QD 表面处理的具体类型无关。Fidler 等人将这种现象归因于内在精细结构状态的参与，特别是电子-空穴交换相互作用，这产生了相邻量子点之间的电子-空穴分离的能量势垒。在远高于最大活化能的室温下，光导的弛豫主要由非成对复合控制，其涉及存在于内隙态中的移动带边缘载流子和其相反符号（预先存在的和光激发的）的低迁移率载流子。当光电流弛豫时间直接与瞬时载流子密度相关时，该过程引起无记忆动力学。（Nature Physics DOI: 10.1038/NPHYS4073） 6. 铁电畴壁处的功能性电子反转层 （Functionalelectronic inversion layers at ferroelectric domain walls） 因其独特的电子性质，铁电畴壁具有作为功能性二维材料的良好前景。特别引起人们兴趣的是所谓的带电壁，其中极性不匹配导致需要电荷补偿的局部、发散的静电势，并因此导致了电子结构的变化。这些壁可以显示出显著增强的导电性并用作电路通道。然而，全畴壁器件的发展也需要具有可控输出的壁来模拟诸如二极管和晶体管的电子纳米元件。Mundy 等人展示了对铁电畴壁电子传输的电场控制，以及在半导体ErMnO3 中的带电壁处可逆地由电阻性转变为导电性，将反转层作为电荷传输通道的形成和最终激活相关联。这些发现为铁电体中的畴壁物理学提供了新的见解，并预示了设计全畴壁电路的基础数字元器件的可能性。（Nature Materials DOI: 10.1038/NMAT4878） 7.混合范德华异质结中的周期势 （Periodic potentials in hybrid van derWaals heterostructures formed by supramolecular lattices on graphene） 2D 材料的兴起，使得通过较弱的晶面范德华相互作用，形成保持在一起的异质结构成为可能。在这样的范德瓦尔异质结构中，二维周期位势的发生显著地改变了堆叠内单片的电子结构，从而调节了材料的性质。但是，这些周期性位势是由相邻2D 材料的机械对位确定的，这既麻烦又耗时。Gobbi 等人的研究表明，当石墨烯被自组装的超分子晶格覆盖时，能够在延伸超过104nm2 的区域上出现稳定的可编程 1D 周期性位势。并且，可以通过使用光敏分子或其反应产物来改变电位的振幅和符号而不改变其周期。在这方面，超分子晶格/双层石墨烯表现为完全无机范德华异质结构的混合类似物，突显了通过分子设计创造特殊材料的丰富前景。（Nature Communications DOI: 10.1038/ncomms14767） 8. 纳米线量子点接触中相互作用诱导的螺旋带隙的特征 （Signatures of interaction-inducedhelical gaps in nanowire quantum point contacts） 具有强自旋轨道耦合（SOC）的半导体器件中的自旋动量锁定被认为是形成马约拉那（Majorana）束缚态的重要先决条件。在一维（1D）纳米线中预测这种螺旋态受强 Rashba SOC 和自旋混合的影响（其特征是电导中的特征性内曲现象）。Heedt 等人报导了InAs 纳米线的最低 1D 次能带中内曲电导特征的直接实验观察结果，揭示了螺旋液的形成。令人惊讶的是，在没有磁场的情况下，该特征也非常突出。这种现象表明交换相互作用对设备中的传输有重大影响。Heedt 等人将赝能隙的产生归因于自旋翻转二粒子后向散射。理想螺旋传输的全电化可能对拓扑量子计算有重要的意义。（Nature Physics DOI: 10.1038/NPHYS4070） |
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