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空气中含有巨量的二氧化碳（CO2），而且随着人类对化石燃料的应用，空气中的二氧化碳含量逐年升高，因此也带来了温室效应。 如果能将二氧化碳转化成碳氢化合物燃料，将有助于减少人类对化石燃料的依赖，使用太阳光驱动的光催化剂可以将二氧化碳还原成其他产物，然而，不幸的是，二氧化碳的分子结构非常稳定，其碳氧键解离能高达C=O解离能高达750kJ/mol，因此二氧化碳的光还原非常困难和复杂。 2019年7月22日，中国科学技术大学孙永福和谢毅团队在 Nature 子刊 Nature Energy 杂志（IF=54）发表了题为：Selective visible-light-driven photocatalytic CO2 reduction to CH4 mediated by atomically thin CuIn5S8 layers 的研究论文。 该研究开发了单原子层薄的的CuIn5S8层催化剂，成功将二氧化碳（CO2）光催化还原生产甲烷（CH4），且催化产物产物单一性接近100%。 CO2光还原通常会产生大量副产物，因此CO2光还原的一个重大挑战是在保持高转换效率的同时实现对单一产物的选择性。所以通过仔细的催化剂设计控制在催化剂表面上形成的反应中间体是至关重要的。 为了进一步优化研究模型，研究人员构建了原子级薄的二维（2D）层，以最大化双金属位点的数量（因为每单位质量的2D层的表面积更大）。 在这项研究中，研究人员设计了，单原子层薄的的CuIn5S8层，其中含有富含电荷的Cu-In双重位点，这对于从二氧化碳（CO2）光催化还原生产甲烷（CH4）具有高度选择性。因为Cu-In双位点形成高度稳定的Cu-C-O-In中间体是决定选择性的关键特征。 稳定的反应中间体的形成有利于随后的质子化形成烃物质而不是CO分子的产生，因此最终赋予所需的反应选择性。 这种配置不仅降低了整体解离能障碍，而且还将吸收质子化步骤转化为放热反应过程，从而改变反应途径形成甲烷CH4而不是一氧化碳CO。 单原子层CuIn5S8对可见光驱动的CO2还原为CH4的选择性接近100％，速率达到8.7μmol/g/h。 这一技术发展成熟后，将为节能减排、缓解全球变暖，以及减少人类对化石能源的依赖等找到新的解决方式。 参考内容： https://www./articles/s41560-019-0431-1 本文由生物世界原创发布 |
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