氨分解是极具吸引力的燃料电池原位供氢方法。然而,已有报道主要采用热催化法分解氨气制氢,其中贵金属Ru活性最好但价格昂贵,而其它金属尤其非贵金属活性很低。本论文利用介质阻挡放电等离子体提高了非贵金属催化剂的低温催化活性,从而建立了基于非贵金属的等离子体催化氨分解制氢新方法,并取得以下结果和结论:1.将介质阻挡放电等离子体和非贵金属催化剂耦合用于氨分解制氢反应中,获得了显著的协同效应。例如,在10g体相Fe基催化剂存在下,NH3进料量为40ml/min、410℃的条件下,氨气转化率由热催化法的7.8%提高至99.9%(32.4W),氨气完全转化的温度比热催化法降低了140℃;制氢能量效率由单纯等离子体法的0.43mol/kW-h提高至4.96mol/kW-h。2.催化剂在协同效应中占据主导地位。首先,催化剂能够回收利用等离子体放电电热而使反应物得到活化,提高制氢能量效率;其次,催化剂表面放电改善了等离子体放电效果,由不均匀的丝状放电转变为较均匀的微放电、增加放电区面积和放电电流,电子密度得到大幅度增加,使得反应物分子与电子发生非弹性碰撞而被活化的概率增加;此外,催化剂表面放电使得催化剂能够... |
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