谢和平院士CRPS：电化学视角下的全新超低能耗CO2捕集技术丨CellPress论文速递

物质科学

Physical science

化石燃料燃烧过程产生的大量CO₂加剧了温室效应，对生态环境产生了巨大影响，CO₂减排已经成为全球共识。CO₂捕集作为CO₂减排最重要的环节之一而引起广泛重视。其中当前最为成熟的CO₂捕集技术是以乙醇胺（MEA）为吸收剂的化学吸收法，但该技术由吸收剂再生过程带来的寄生能耗损失较高（88-176 kJ/mol CO₂），难以推广应用。电化学CO₂捕集技术因可避免传统化学吸收法中的吸收剂升降温过程，且具有能量供给广、捕集效率高的潜在优势，成为研究人员寻求替代方案的主要方向，但目前该类方法仍普遍面临电极氧化还原反应高过电位引起的电解能耗较高的难题。

近日，深圳大学特聘教授谢和平院士团队对电化学CO₂捕集开展研究，发现将生物体内高效的质子耦合电子转移反应（PCET）引入膜电解技术中，并与CO₂吸收与解吸过程相耦合，可实现常温、常压、低能耗下的CO₂捕集，从而建立了全新的基于仿生电化学质子载体的电化学CO₂捕集技术，解决了电化学CO₂捕集过程中电解能耗高、CO₂吸收-解吸循环难的技术难点，实现了低能耗CO₂电化学捕集的技术突破。该研究成果以'Low-Energy Electrochemical Carbon Dioxide Capture Based on a Biological Redox Proton Carrier'为题发表在Cell Press旗下期刊Cell Reports Physical Science上。点击“阅读原文”或识别下图二维码阅读英文原文。

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1. 概念构想

研究人员发现，随着电解过程中阴阳两极上发生的电子转移，PCET反应存在着“质子”(H )在阴阳两极的扰动现象(阴极:FMN 2H₂O 2e^-→FMNH₂ 2OH^-；阳极: FMNH₂→FMN 2e^- 2H )。(FMN: 核黄素 5'-单磷酸盐)。该过程可打破碳酸盐水溶液中CO₂的吸收与解吸平衡，其中低浓度CO₂在富“碱”阴极区被吸收，并在富“酸”阳极区释放出高纯CO₂。

▲图1  低能耗CO2捕集装置示意图及循环示意图

2. 仿生电化学质子载体-FMN电化学动力学性能验证

研究人员通过线性伏安扫描法证实了FMN可避免电解体系中固有的析氢析氧反应，起到了作为质子载体的作用，大幅降低电极电位。此外，采用旋转圆盘电极的线性扫描实验研究了FMN及其衍生物的不同共轭结构对PCET电化学反应速率的影响，发现其中FMN具有更高的扩散系数与交换电流密度，这表明FMN对于降低电解能耗更具优势。结合循环伏安扫描表明FMN具有稳定运行的优势，表明了FMN在弱碱性水系环境下结构上的可逆性。

▲图2  FMN电化学动力学测试

3. CO₂捕集能耗验证

该方法的能耗究竟有多低？采用研究人员自主设计的膜电解装置，系统验证了该技术的CO₂吸收与解吸过程，其展现出94.3%的平均法拉第效率以及97.5%的CO₂解吸率。通过估算，实验过程中CO₂捕集过程的电解能耗约为9.8 kJ/mol，接近理论能耗（5.3 kJ/mol）。同时，循环电解实验验证，采用FMN/FMNH₂作为质-电耦合剂，平均衰减度仅为0.39%/组，装置系统展现出良好的可逆循环稳定性。

▲图3  捕集机理的验证

▲图4 电解装置效果验证

小结

该团队创新开发了一种低能耗的CO₂电化学捕集技术。其主要原理是以仿生异咯嗪衍生物作为质-电耦合剂，利用其可逆PCET电化学反应打破碱性环境下CO₂吸收-解吸平衡，避免了传统水电解过程中析氢和析氧反应的发生，实现了低能耗下循环捕集CO₂的电化学过程。该技术展现了94.3% 的法拉第效率和97.5% CO₂解吸率，解吸CO₂的电耗约9.8 kJ/mol，使得CO₂捕集过程成功迈向了低能耗的新阶段。由于该方法可通过更换质-电耦合剂进行改进，表现出巨大的应用潜力，相信能够在推动CO₂大规模经济性捕集中产生更重要的影响。

通讯作者介绍

谢和平

中国工程院院士

谢和平，力学与能源工程专家，中国工程院院士。现为深圳大学教授、深圳大学深地科学与绿色能源研究院院长、广东省“深地科学与地热能开发利用”重点实验室主任、深圳市“深部工程科学与绿色能源”重点实验室主任。曾任原煤炭工业部科技教育司司长、中国矿业大学校长和中国矿业大学（北京校区）校长、四川大学校长、四川省科协主席。中共十七届中央候补委员，十二届全国人大代表。兼任国务院学位委员会委员、中国科学技术协会常委、教育部科技委地学与资源学部主任、四川省科协名誉主席等职务。为《Geomechanics and Geoengineering: an international Journal》期刊荣誉主编,《Geomechanics and Geophysics for Geo-Energy and Geo-Resources》、《工程科学与技术》期刊主编，并兼10余种国际与国内期刊编委。

谢和平院士是为国家973项目（2次）、国家重点研发计划、国家自然科学基金委“创新研究群体”、国家自然科学基金委重大科学仪器研制项目等数十项国家级课题的首席科学家或项目负责人；研究成果已出版10余本中英文专著、发表500余篇论文；曾荣获国家自然科学二等奖、国家科技进步二等奖等国家级奖励4项和省部级二等以上奖励多项。谢和平院士被德国克劳斯塔尔工业大学、香港理工大学、英国诺丁汉大学授予荣誉博士学位，入选香港理工大学“杰出中国访问学人奖，被牛津大学圣艾德蒙学院授予“牛津大学圣艾德蒙Fellow”学术称号，荣获“IET杰出大学校长奖”，获得国家教学成果特等奖。

相关论文信息

原文刊载于CellPress细胞出版社

旗下期刊Cell Reports Physical Science上，