导读：本文报道了“一锅法”在高发射率CsPbBr3钙钛矿表面制备SiO2/ZrO2包覆层，并对其性能进行了系统测试。这种简单且易于扩展的方法显著提高了钙钛矿纳米晶体的储存、热、湿度和辐照稳定性，而不影响其光致发光性能。
钙钛矿型混合发光二极管（pc-HLEDs）的研究取得了重大进展。然而，制备高效率长寿命器件仍然是一个重要的研究方向。本文通过溶胶-凝胶法制备了双金属氧化物包覆的CsPbBr3@SiO2/ZrO2复合材料。这些纳米颗粒显示出≈65%的光致发光量子产率，在温度、环境和辐照情况下具有极强的稳定性。在外加电流下具有接近单位转换效率的pc-HLEDs，效率约为75 lm W−1，并且在100和10 mA下分别具有约200和700 h的最显著稳定性之一。相关论文以题目为“Meeting High Stability and Efficiency in Hybrid Light- Emitting Diodes Based on SiO2/ZrO2 Coated CsPbBr3 Perovskite Nanocrystals”发表在Advanced Functional Materials 期刊上。https://onlinelibrary./doi/epdf/10.1002/adfm.202005401
在过去的几十年里，半导体纳米晶或量子点（QD），如CdS、CdSe、ZnS和CuInS2等，由于具有高的光致发光量子产率（PLQYs）、窄的发射带和易于制备等优点，在照明和显示领域有着广阔的应用前景。但是，限制，例如（i）合成成本高，需要较长的时间和高温（ii）由于使用有毒和/或稀土元素，可持续性低被认为是阻碍其在商业照明系统中广泛应用的巨大障碍。因此，科学界在寻找新的颜色下转换的替代品方面非常活跃。在这种背景下，人们正致力于开发具有与量子点类似的光致发光特性的金属卤化物钙钛矿。简言之，MHPs的优点包括：i）由于发射光谱可在400至700纳米范围内调谐，因此可通过成分调制轻松实现颜色调谐；ii）优异的光学和电子性能，如高PLQYs（>80%）；iii）在半最大（FWHM）处缩小全宽，使其具有高纯度；iv）色域广，覆盖率达到颜色标准的120%，优于QLEDs和商业OLED；v）高缺陷容限；以及vi）温和的制备环境（低于200°C）。在这里，主要的挑战仍然是改善MHPs在环境条件下的稳定性，即在氧气和水分存在下的光诱导降解，而不影响器件效率。因此，许多研究小组致力于利用表面工程和组分调制来提高MHPs在环境条件下的自稳定性。前者代表了最有前途的策略，因为例如，金属氧化物壳层已被广泛用于保护量子点。其中，TiO2和Al2O3不是完全透明的，严重影响了器件的性能。就SiO2涂层而言，其优异的抗环境应力稳定性和透明性使其成为各种涂层材料中最受欢迎的候选材料。（文：爱新觉罗星）图1。a）低倍率HRTEM图像；b）CsPbBr3单晶的HR-TEM图像。插图显示了相应的FFT；c）（b）所示用于图像分析的HR-TEM图像区域，显示d间距为0.59和0.41 nm的晶格条纹，分别与CsPbBr3立方相的（100）和（110）平面一致；d）通过对（c）中所示图像进行自相关得到的重建图像，该图像显示立方体CsPbBr3的模拟晶体结构沿垂直于（100）平面（向上向量[1–10]）；g）显示CsPbBr3粒度分布的直方图，根据TEM分析估计（n=120）。e、f，i）表征CsPbBr3@SiO2/ZrO2净化后的粉末：e、 f）两种不同放大倍数下的TEM图像和i）XRD图。
图2。左图：照片a）ZTB加入前的反应介质，（b）CsPbBr3@SiO2/ZrO2粉末，以及（c）CsPbBr3@SiO2/ZrO2/PMMA紫外线照射下的照片。右：发射光谱d）CsPbBr3@SiO2/ZrO2粉末和e）CsPbBr3@SiO2/ZrO2/PMMA. 图3。稳定性测量CsPbBr3@SiO2/ZrO2/PMMA。a）环境储存条件下PLQY随时间的变化。b）与温度相关的发射光谱和加热时的强度损失（上插图）和RT时随时间的强度恢复（下插图）。c）60℃下24小时发射光谱及其强度（插图）的变化。d） PLQYs在水溶液中浸泡后随时间的变化。图4。a，b）PMMA和c，d）器件的发射光谱（左）和发光效率（右）的变化CsPbBr3@SiO2/ZrO2/PMMA放置在440 nm LED芯片上的器件在不同的外加电流下工作。
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