【原】简易设计！同时解决两个瓶颈，实现高能量密度全固态锂电池

所有固态电池都有望实现超级安全的高能电化学储能。电解质的离子导电性及其与电极的界面相容性是决定所有固态电池电化学性能的两个关键因素。要获得性能良好的全固态电池，同时展示出色的离子导电性和兼容的电解质/电极界面是一项巨大的挑战。

 

来自中国科学院青岛生物能源与过程研究所等单位的研究人员通过在自支撑三维多孔镀银锂(Li₆PS₅Cl)骨架内原位聚合聚乙二醇甲醚丙烯酸酯，这两个瓶颈被同时成功解决。相关论文发表在Advanced Functional Materials。

 

论文链接：

https:///10.1002/adfm.202101523

通过这种集成策略设计的具有4.5 V LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂阴极材料的固态锂金属电池在室温下显示出超过99%的高库仑效率。固态核磁共振数据表明，Li⁺主要沿连续的Li₆PS₅Cl相进行迁移，导致室温电导率为4.6×10^-4S·cm^-1，比相应聚合物的电导率高128倍。同时，劣质固体-固体电解质/电极界面通过原位聚合集成，显著降低界面电阻。因此，这项研究提供了一个非常有前途的固体电解质设计策略，以同时满足高离子电导率和良好的界面相容性，从而实现高能量密度全固态锂电池。

图1|带有3D硫化物骨架的原位集成ASLB示意图。

 

图2| p-LPSCl的结构分析

 

图3| 3D复合材料的表征。

 

图4|σ_Li⁺和不同固体电解质的促进因子。 

 

图5| Li⁺在3D复合材料内的迁移行为。

 

图6| 原始和热处理后的锂-锂对称电池的电化学阻抗谱图

 

图7| ASLBs的电化学性能。

 

图8|(a)原位集成NCM811|3D复合材料|Li的循环行为。

总之，高导电3D复合材料是通过在自支撑3D多孔骨架(p-LPSCl)内原位聚合PEGMEA单体而制备的。3D复合材料在室温下的离子电导率为4.6×10^-4S·cm^-1。值得注意的是，通过将3D复合材料原位集成到ASLBs中，界面阻抗从709 Ωcm²显著降低到112 Ωcm²。LiCoO₂|Li和NCM811|Li的碱性电池表现出138和193 mAh/g的高初始放电容量，随后循环电流效率超过99%。因此，这项工作提供了一个非常有前途的设计固体电解质的策略，以满足高离子电导率，进而保存良好的阴极微结构和界面相容性的实际全固态电池。（文：SSC）