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利用光电化学水分解电池捕获太阳能并将其转化为氢气是一种有吸引力的为地球提供能源的方式。众所周知，水氧化反应是整个水分解的速率决定，为实现高效和稳定的水氧化，合理设计光阳极材料仍然是当务之急。窄带隙半导体因其宽的光吸收区域而受到研究人员的青睐。其中，氮化钽（Ta3N5）由于其理想的带边位置和接近16.0%的高理论最大太阳能转换效率，已被公认为一个有吸引力的候选者。Xiao等人将梯度Mg掺杂用于Ta3N5的带边能量学和缺陷控制，与RHE相比，Ta3N5的起始电位较低，为0.4 V，记录的偏压光子电流效率为3.25%。然而，Ta3N5遭受严重的光腐蚀，水氧化反应的驱动力较弱，相对较高的起始电位和较差的光稳定性仍然是阻碍其实际应用的不利问题。 近日，李灿院士和施晶莹团队，构建了一种组合的CoOx/Ni（OH）x双层HSL来修饰Ta3N5光阳极，在30小时内提供了较好的光稳定性，光电流增加了400%，并且光电流起始的阴极位移为420 mV。系统研究表明，插入CoOx不仅可以引入1.40V的电子态，导致以Co IV物种形式的可逆空穴存储过程，而且为从Ta3N5到Ni（OH）x的空穴转移提供了更有利的途径，但也充分抑制了缓慢的光生载流子复合。此外，在CoPi改性的Ta3N5光阳极中插入CoOx/Ni（OH）x可以使光电流增加150%，达到4.80mA/cm在1.23 V下。这项工作为理解HSL策略中的电荷转移机制开辟了一条新途径，并且正在努力构建Ta3N5光阳极的高效水氧化系统。 END |
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