分子筛是一种多用途的催化剂和具有较大拓扑多样性的分子筛，但是管理分子筛合成中的相竞争是一项经验的、劳动密集型的任务。
在此，来自美国麻省理工学院的MANUELMOLINER & RAFAELGÓMEZ-BOMBARELLI等研究者，通过结合高通量原子模拟、文献挖掘、人机交互、合成和表征，从第一性原理控制模板沸石合成的相选择性。相关论文以题为“A priori control of zeolite phase competition and intergrowth with high-throughput simulations”发表在Science上。https://www./doi/10.1126/science.abh3350
沸石，是一种纳米多孔材料，在工业和可持续催化分离领域有着广泛的应用。虽然分子筛的拓扑多样性使其具有多种用途，但这种多样性是由亚稳态晶型之间的相竞争造成的，从而阻碍了分子筛新合成路线的合理设计。计算机模拟，可以通过预测有机结构导向剂(OSDAs)和目标拓扑之间的亲和性，来指导实验工作。最近的研究采用了这一策略，通过对几个框架一次模拟多达数千个OSDAs，但不能预测提出的OSDAs是否更有利于另一个分子筛而不是期望的分子筛。因此，这类研究中只有相对较少的实验结果报道过，因为计算机设计的OSDA候选对象往往无法结晶出目标结构。
此外，设计算法通常会导致合成可及性较低的分子。手工文献分析可以为沸石合成提供启发式的信息，避免昂贵的模拟，但由数十篇论文汇编的数据集在解释组合主-客配对中的相选择性方面的能力有限，而且只尝试了无模板合成路线。最后，虽然有几个实验和假设的沸石结构数据库存在，但很少有数据集包含OSDAs或OSDA-沸石亲和力是公开可用的。同时，合理化沸石相竞争、追溯文献中合成路线、控制OSDA选择性与合成复杂性之间的权衡、调整目标材料的杂原子分布的一般方法，尚未实现。在此，研究者模拟了超过50万对沸石-OSDA对，提出了在超过1000篇论文的合成结果中优于传统结合能量指标的设计原则，并演示了从新识别的OSDA中相选择合成目标沸石的方法。该计算方法允许在广泛的条件下，合成SSZ-39 (AEI)和SSZ-13 (CHA)沸石，将更广泛的合成可及性窗口与模板的绑定和几何描述符联系起来。此外，微调OSDAs的电荷分布可以调节沸石中的铝对，正如CHA框架所演示的那样。最后，设计工具包还可以从单一的OSDA合成一个铝硅酸盐CHA/AEI共生体，展示了通过控制沸石相竞争来调节催化性能的机会。这项工作的集成平台已向公众开放，预计将大大加快沸石的设计和优化。
综上所述，高通量计算允许控制相竞争的沸石合成超过爱迪生方法，其主导沸石合成直到现在。相位竞争的建议度量，在全面的文献数据上追溯验证，通过能量、几何和静电参数识别选择性OSDAs。在三个例子中，通过设计具有良好形状、大小和约束指标的OSDAs来抑制竞争，实现具有更宽合成窗口的纯相。反过来，通过设计一个通过形状和约束指标平衡阶段竞争的单一OSDA，也可以裁剪共生关系。该方法从非带电模拟中恢复文献结果的能力表明，产品沸石往往可以只用分散相互作用来预测。然而，最终产品往往依赖于无机和有机SDAs之间的共模板效应。此外，调节OSDA电荷和极化，可以调节结晶的CHA分子筛的铝分布，这对催化具有重要意义。模板效应的计算结果，可进一步用于训练基于分子结构描述符的数据驱动选择性模型，增加高通量筛选的广度。同时，开发更通用的静电描述子，也可以指导除CHA外的沸石中铝分布的研究。最后，通过OSDB门户网站对上述数据进行交互式可视化和分析，有望使领域专家能够利用这些进展，加速沸石的发现周期。Tips：用于自动化此工作模拟的代码可在https:///10.5281/zenodo.5260054和https:///10.5281/zenodo.5260056上获得。（文：水生）
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