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质子交换膜燃料电池(PEMFCs)对微量CO杂质极度敏感，因此对H2纯度有严格的要求，并排除了直接使用廉价粗氢作为燃料的可能性。在此，报道了一项概念验证研究，设计合成了由铱颗粒和铱单原子位点组成的新型催化剂，解决了CO中毒问题。研究发现，Ir单原子位点不仅是很好的CO氧化位点，而且可以有效清除吸附在Ir纳米粒子附近的CO分子，从而使Ir纳米粒子保留部分活性进行H2氧化。在PEMFCs中，Ir纳米粒子和Ir单原子位点之间的相互作用，赋予了催化剂优异的H2氧化活性(1.19 Wcm-2)，和优异的CO电氧化活性(85 mWcm -2)；该催化剂在H2/CO混合气体中还表现出良好的CO耐受性，比目前最好的PtRu/C催化剂好两倍。
Figure 1. a)构建催化剂的两步碳化步骤。b)SEM图。c)TEM图。d)元素分布图。 e，f)高分辨率HAADF-STEM图像，确认了纳米颗粒和单原子的共存。
Figure 2. IrNP@IrSA-N-C和标准样品的同步辐射分析。
Figure 3. a) 所制备的催化剂和商用Pt/C催化剂的HOR极化曲线。b) H2-O2 PEMFC 电池性能。c) 不同催化剂在H2-O2 PEMFC中的金属质量活性。d)在 H2/1000 ppm CO饱和的电解液中的极化曲线。e) PEMFC 电池性能。f) 不同阳极催化剂的PEMFC峰值功率密度。
Figure 4. a)不同样品的COOR极化曲线。b) DEMS信号。c) CO-TPD。d）CO-O2 PEMFC 电池性能。e，f)IrNP@IrSA-N-C和Ir/C-HM的HOR极化曲线对比，包括初始极化曲线、CO预中毒后收集的极化曲线和计时电流后收集的极化曲线。
Figure 5. a)在IrN4-Ir和Ir (111)上去除CO的自由能曲线。b) IrN4-Ir和Ir颗粒之间协同效应机制的示意图。 该研究工作由长春应化所邢巍和葛君杰课题组于2021年发表在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上。原文：CO-Tolerant PEMFC Anodes Enabled by Synergistic Catalysis between Iridium Single-Atom Sites and Nanoparticles。 |
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