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连续SiC纤维增强SiC基复合材料（SiCf/SiC）因为其优异的高温力学性能、化学惰性、抗辐照性能和中子经济性，被认为是未来先进核能系统燃料包壳和结构部件的理想候选材料。 西北工业大学材料学院李晓强教授团队同中国科学院上海应用物理研究所合作，开展了SiCf/SiC在钍基熔盐堆工况下的腐蚀行为研究，相关研究成果以The corrosion behavior of CVD SiC coatings on SiCf/SiC composites in a simulated molten salt reactors environment为题发表在Corrosion Science上，课题组秦一鸣博士为第一作者，郑策副教授和李晓强教授为共同通讯作者。 论文链接： https:///10.1016/j.corsci.2022.110411
钍基熔盐堆是第四代核裂变反应堆中唯一能够使用液态燃料且在高温常压下运行的反应堆，具有钍的利用、在线换料、无水冷却和固有安全的特点，是我国重点发展的先进核能系统之一。该类反应堆以氟化盐作为燃料载体和冷却剂，这就要求结构材料必须具备耐熔盐腐蚀和抗辐照的双重特性。目前，熔盐堆的设计主要考虑使用镍基合金作为结构材料，但在控制棒套管等关键部件上须采用更抗辐照肿胀的SiCf/SiC复合材料。因此，有必要研究SiCf/SiC复合材料在氟化盐中的腐蚀行为，明确其腐蚀机理，并提出相应的改善措施。 针对上述问题，该篇论文对比研究了涂覆不同沉积温度制备的CVD SiC涂层的SiCf/SiC复合材料在FLiNaK盐中的腐蚀行为。通过多种微结构表征手段，发现了CVD SiC涂层中的Si原子会优先溶解于FLiNaK熔盐中，导致涂层表面生成非晶且富C的腐蚀层。熔盐中的各元素能够渗透腐蚀层，进一步腐蚀内部的SiC涂层。第一性原理计算进一步揭示了熔盐元素通过Si空位在SiC内部扩散的机制，分别计算了熔盐原子在SiC内的缺陷形成能、F/Li/Na/K向1NN/2NN Si空位的扩散行为以及扩散速率（如图1和2）。根据上述表征测试和理论计算结果，总结了CVD SiC涂层在熔盐中的腐蚀机理，如图3所示。该论文的研究成果表明通过提高SiCf/SiC复合材料表面CVD SiC涂层的沉积温度，SiC涂层的结晶度明显改善，晶粒尺寸增加，提高了SiC在熔盐中的稳定性，能够改善涂层的抗熔盐腐蚀能力。
图1 空位辅助扩散机制下，由CI-NBE计算扩散能垒得到不同熔盐原子在SiC内的扩散路径。(a) Li原子扩散路径；(b) F原子扩散路径；(c) Na/K原子扩散路径。
图2 不同熔盐原子在SiC内的扩散速率。
图3 CVD SiC涂层在FLiNaK熔盐中的腐蚀机理：腐蚀开始时SiC内部的Si原子溶解于熔盐中，留下大量空位和C原子，外部熔盐通过Si空位扩散进SiC涂层内部继续腐蚀，随着Si空位的累积，表面形成了富碳的非晶腐蚀层，非晶腐蚀层的局部剥落形成了涂层表面的点蚀坑形貌。 李晓强教授团队长期从事反应堆结构材料优化制备、评价考核、服役寿命评估和反应堆安全（重大事故预防缓解）的研究。目前牵头承担了国防科工局核能开发项目——SiC/SiC复合材料ATF燃料元件关键技术研究，致力于推动陶瓷基复合材料在先进核能系统中的应用。欢迎具备相关研究背景的博士后和青年人才踊跃加入团队。 *感谢论文作者团队对本文的大力支持。 |
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