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周顺桂&熊宇杰Angew.:生物-非生物杂化光催化系统—微塑料转化为甲烷

 崛步化学 2022-11-07 发布于北京

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研究内容


塑料制品由于其独特的特性,如通用性、易加工性和低成本,是工业生产和日常生活不可缺少的材料。然而,塑料垃圾的数量不断增加,给人类健康和生态安全带来了巨大风险,同时也造成了宝贵资源的损失。将微塑料有效转化为燃料为缓解环境污染和能源危机提供了一种有前景的战略。然而,传统生产工艺受到产品选择性低和潜在二次污染的挑战。

福建农林大学周顺桂教授和中国科学技术大学熊宇杰教授通过巴氏甲烷八叠球菌(M. b)和碳点官能化的聚合物碳氮化物(CDPCN)的组成来设计生物-非生物光催化系统。通过该系统,热预处理后的可生物降解微塑料聚乳酸可在CO2的帮助下,以接近100%的选择性转化为CH4,连续5个24天循环。相关工作以“Sustainable Conversion of Microplastics to Methane with Ultrahigh Selectivity by Biotic-Abiotic Hybrid Photocatalytic System”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点


要点1. 在M. b-CDPCN系统,这种新型碳点官能化聚合物氮化碳(CDPCN)具有诱人的电子结构、高物理化学稳定性和强大的化学势,碳点可以改变聚合物氮化碳的氧化势,以满足微塑料光氧化的要求,实现太阳能驱动的塑料垃圾到燃料的转化。构建M.b-CDPCN生物杂交体,用于在光照下通过光还原和光氧化途径直接高效地将微塑料转化为CH4。

要点2. 力学分析表明,在微塑料转化为CH4的过程中,光氧化甲烷生成(即,通过活性物质的丙酮酸盐/乙酸盐转化成CH4)和光还原甲烷生成(如,通过光激发电子的CO2-CH4转化)同时工作。光氧化和光还原甲烷生成通过充分利用光生空穴和电子而同时进行,无需化学牺牲猝灭剂。

要点3. 自组装的M. b-CDPCN产生了可持续的高等级CH4产量(>99.5%),以及在180°C下预处理1小时的90.2%的聚乳酸(PLA)矿化,可实现在非生物降解微塑料转化为CH4方面的现实应用,为塑料再利用工程提供了新的途径。

这项工作为生物非生物系统中的协同工作机制提供了重要见解,并为同时利用电子和空穴流以超高产品选择性将微塑料可持续转化为生物燃料的策略提供了启示。

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研究图文


图1. 使用微塑料作为牺牲猝灭剂的M. b-CDPCN生物杂交体的产甲烷过程示意图。
图2. M. b-CDPCN生物杂交物的特征。
图3. 利用M. b-CDPCN生物杂交体进行光驱动PLA-CH4转化。
图4. 光激发电子的表征及其在甲烷生成中的作用。
图5. 基于转录组学分析,M. b中能量转移网络对PLA-CH4转化的反应。

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文献详情


Sustainable Conversion of Microplastics to Methane with Ultrahigh Selectivity by Biotic-Abiotic Hybrid Photocatalytic System
Jie Ye, Yiping Chen, Chao Gao, Chao Wang, Andong Hu, Guowen Dong, Zhi Chen, Shungui Zhou,* Yujie Xiong*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202213244

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文献详情



周顺桂,福建农林大学资源与环境学院院长、特聘教授(二级),博士生导师。国家杰出青年科学基金获得者(2019),国家万人计划创新领军人才(2018)。2003年获南京农业大学博士学位;2003-2005年在北京大学环境学院从事博士后研究。2005-2015年在广东省生态环境与土壤研究所工作,先后任副研究员、研究员、二级研究员;2015年3月起任福建农林大学特聘教授。
主要从事有机固体废物资源化利用、土壤微生物电化学方面的基础理论与应用研究。曾主持国家自然科学基金9项(包括杰青、优青、重大研究计划、联合基金重点、面上及青年项目)及国家863、国家科技支撑计划、国家重点研发计划课题等重要科研项目30余项。以第一或通讯作者发表SCI论文150余篇(Science advances、ISME Journal、Angew. Chem.、Nano energy、ES&T、Water Research等IF5-years>8.0论文80余篇),SCI他引超10000次,H-index为58。入选2020年“中国高被引学者”榜单。获授权国家发明专利50余件、美国发明专利2件。获国家科技进步二等奖(第五)、广东省科学技术一等奖(第一)、广东省专利优秀奖(第一)、广东省自然科学一等奖(排名第二)、广东青年五四奖章、中国产学研合作创新成果一等奖(第一);中国青年科技奖(2013年)、光华工程科技奖青年奖(我国工程领域最高奖,当年农业领域全国共两名)、福建运盛青年科技奖、福建紫金科技创新奖、福建省百人计划、国务院政府特殊津贴以及国家与省部级奖励5项。
周顺桂教授兼任福建省土壤肥料学会理事长、广东省污泥产业协会会长。同时为《Frontiers in Microbiology》副主编、《中国科学(技术科学)》青年编委以及《土壤学报》等期刊编委。

熊宇杰,中国科学技术大学讲席教授、博士生导师。1996年进入中国科学技术大学少年班系学习,2000年获化学物理学士学位,2004年获无机化学博士学位,师从谢毅院士。2004至2011年先后在美国华盛顿大学(西雅图)、伊利诺伊大学香槟分校、华盛顿大学圣路易斯分校工作。2011年辞去美国国家纳米技术基础设施组织的首席研究员(Principal Scientist)职位,回到中国科学技术大学任教授,建立独立研究团队,同年入选首批国家高层次青年人才计划和中国科学院人才计划。2016年获批组建中国科学院“等离激元催化”创新交叉团队,2020年终期评估结果为优秀。2017年获国家杰出青年科学基金资助,入选英国皇家化学会会士(FRSC)。
主要从事基于催化过程的生态系统重构研究。发展了“精准合成-原位谱学-理论模拟”多学科交叉研究范式,在电子和分子层次上揭示了仿生光合系统的催化机制;提出了材料与器件的表界面精准控制方法,拓展了光生电荷动力学的调控策略,实现了分子化学键的可控裁剪及重组;构建了元素和能量的人工循环途径,为生态系统重构提供化学基础。迄今为止,在Science等国际刊物上发表260余篇论文,总引用34,000余次(H指数95),入选科睿唯安全球高被引科学家榜单和爱思唯尔中国高被引学者榜单。2012年获国家自然科学二等奖(第三完成人),2014-2016和2018年四次获中国科学院优秀导师奖,2015年获中美化学与化学生物学教授协会杰出教授奖,2019年获英国皇家化学会Chem Soc Rev开拓研究者讲座奖,2021年获安徽省自然科学一等奖(第一完成人)。

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